Adsorption et oxydation des antibiotiques quinolones et fluoroquinolones sur oxydes métalliques naturels et synthétiques
Institution:
Rennes, Ecole nationale supérieure de chimieDisciplines:
Directors:
Abstract EN:
This work was part of a valorization study, on the one hand, pure oxides (manganese oxide and goethite) synthesized in the laboratory containing in the laterite and, on the other hand, natural laterite collected from an african country (Ivory Coast) upon the elimination of pharmaceutical compounds (antibiotics) in water. The main objective of this thesis was to study the adsorption and oxidation mechanisms with respect to (fluoro) quinolone antibiotics in the case of (i) synthetic metal oxides (manganese oxide and goethite) and (ii) laterite, which is a natural soil from Ivory Coast. To do this, adsorption and transformation studies of these contaminants have been carried out on some oxides included in laterite, such as manganese oxide and goethite because of their reactivity to pollutants and their stability. ATR-FTIR and mechanistic modeling (PHREEQC) have highlighted the interaction mechanisms between the Oxide/contaminated solution interface, and thus provide information needed to understand the fate of flumequine in the environment. For the advanced oxidation process, the pre-equilibrium between norfloxacin (NOR) and MnO2 allowed complete mineralization (100%) of norfloxacin in the UVA/Persulfate/MnO2 system. Heterogeneous photo-Fenton process using laterite as catalyst has showed a better elimination of emerging contaminants and a good structural stability of the catalyst during several treatment cycles. The Langmuir and Langmuir-Hinshelwood models have also shown that the apparent velocity of the heterogeneous reaction is dominated by the rate of intrinsic surface chemical reactions, including sorption and Fe (III) reduction induced by the light, which are essentials for improving the oxidation reaction. A good elimination was observed for ciprofloxacin in synthetic wastewater with a new oxidant (Persulfate). On the other hand, the removal of the others contaminants was slightly affected by synthetic wastewater components. Despite the change of oxidant, the laterite remains stable after several cycles of oxidation.
Abstract FR:
Ce travail s’est inscrit dans une étude de valorisation des oxydes purs (oxyde de manganèse et goethite) synthétisés au laboratoire qui se trouvent dans la latérite et la latérite naturelle provenant de la Côte d’ivoire pour l’élimination des composés pharmaceutiques (antibiotiques) dans l’eau. L’objectif principal de cette thèse était d’étudier les mécanismes d’adsorption et d’oxydation vis-à-vis des antibiotiques (fluoro)quinolones dans le cas de (i) oxydes métalliques synthétiques (oxyde de manganèse et goethite) et (ii) la latérite qui est un sol naturel provenant de la Côte d’ivoire. Pour ce faire, des études d’adsorption et de transformation de ces contaminants ont été menées sur l’oxyde de manganèse et la goethite ayant des potentiels redox élevés. ATR-FTIR et la modélisation mécanistique (PHREEQC) ont mis en évidence les mécanismes d’interaction entre l’interface Oxyde/solution contaminée, et donc fournissant des informations nécessaires à la compréhension du devenir de la fluméquine dans l’environnement. Pour le procédé d’oxydation avancée, la prééquilibration entre la norfloxacine (NOR) et MnO2 a permis une minéralisation complète (100%) pour le système (UVA/Persulfate)/MnO2. Le procédé d’oxydation photo-Fenton hétérogène utilisant la latérite comme catalyseur a montré une meilleure élimination des contaminants émergents et une bonne stabilité structurale du catalyseur au cours de plusieurs cycles de traitement. Les modèles Langmuir et Langmuir-Hinshelwood utilisés, ont également montré que la vitesse apparente de la réaction hétérogène est dominée par la vitesse de réactions chimiques de surface intrinsèque, y compris la sorption et la réduction induite par la lumière du Fe (III), qui sont essentielles pour améliorer la réaction d'oxydation. Une bonne élimination a été observée pour la ciprofloxacine dans une eau contaminée synthétique avec un nouvel oxydant (Persulfate). Par contre, l’élimination des autres contaminants ont été légèrement affectée par les composants de l’eau usée synthétique. Malgré le changement d’oxydant, la latérite demeure stable après plusieurs cycles d’oxydation.