thesis

Nanoparticules de carbone par pyrolyse laser : étude de l'incorporation d'hétéroatomes

Defense date:

Jan. 1, 2004

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Institution:

Paris 11

Disciplines:

Directors:

Abstract EN:

Carbon nanoparticles are studied for their interesting properties in many application fields. This implies to understand and to characterise the specific properties of these nanoparticles. Laser pyrolysis is a versatile method for the synthesis of various nanoparticles and has been used successfully in the case of carbon nanoparticles. The aim of this work is to extend this research to the study of mixed carbon structures such as carbon/nitrogen or carbon/iron structures. These structures are indeed little studied and it is important to be able to determine the optimal experimental conditions to elaborate them by laser pyrolysis and to characterise their properties. In the case of carbon/nitrogen structures, we succeed in the incorporation of nitrogen in the powders in large amounts up to 20%. This high incorporation occurred by using a mixture of different gaseous precursors and allowed us to study the evolution of the structure as a function of the nitrogen incorporation rate in the powders. A comparative study between infrared spectroscopy and near edge x-ray absorption fine structure allowed to attribute the observed bands to an original structure. Indeed these bands could be explained by the interaction of a non bonding doublet of a nitrogen and the cn triple bond which can be present in two types of bondings : -c=n-cn or n-c=c-cn. For the carbon/iron compounds, this work showed how the laser pyrolysis of an aerosol mixture containing ferrocene leads to the synthesis of carbon nanopowders with different morphologies and structures. These powders contain always iron nanoparticles incorporated in the carbon matrix.

Abstract FR:

Les nanoparticules de carbone suscitent un grand interet aussi bien dans le domaine de la recherche fondamentale qu’en vue des applications potentielles. Il est fondamental de comprendre et de bien caracteriser les proprietes specifiques de ces nano-objets. La pyrolyse laser est une methode souple et efficace pour la synthese de nanoparticules variees qui a fait deja ses preuves dans le cas de nanoparticules carbonees. Ce travail a pour objectif d’etendre cette recherche au domaine encore peu explore jusqu’ici de l’etude de composes mixtes carbone-azote et carbone-fer avec pour objectif d’une part de mettre au point la synthese de tels composes par pyrolyse laser, et d’autre part, de caracteriser les proprietes des composes obtenus. En ce qui concerne les composes carbone/azote, nous avons reussi, a partir de differents melanges de precurseurs gazeux, a incorporer de l’azote jusqu’a 20% dans les poudres permettant ainsi de suivre l’evolution de la structure en fonction du taux d’incorporation d’azote dans les poudres. Une etude comparative entre les spectres obtenus par spectroscopie infrarouge et par xanes a permis de proposer une attribution des bandes observees, a partir d’une structure originale pour ce type de materiau impliquant une interaction entre un doublet non liant de l’azote et la liaison triple cn presents dans les liaisons -c=n-cn ou les liaisons n-c=c-cn. Pour les materiaux carbone-fer, nous avons montre que la pyrolyse laser d’un aerosol contenant du ferrocene conduisait a la synthese de nanopoudres de carbone avec des morphologies et structures variees mais contenant toujours des nanoparticules de fer encapsulees dans la matrice de carbone.