thesis

Caractérisation de l'acidité des zéolithes par spectroscopie de Résonance Magnétique Nucléaire du fluor 19

Defense date:

Jan. 1, 1998

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Institution:

Mulhouse

Disciplines:

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Abstract FR:

Le but de ce travail est la mise au point d'une nouvelle méthode de caractérisation de l'acidité des zéolithes par spectroscopie RMN19F. Notre étude a porté sur deux molécules sondes, la p-fluoroacétophénone (PFA) et le p-fluoronitrobenzène (PFNB) adsorbés dans des zéolithes de types structuraux MFI et FAU, de rapports Si/Al variables. Le signal RMN19F de ces molécules adsorbées est enregistré, la valeur des déplacements chimiques reliée à la force des sites acides, alors que l'intensité du signal est reliée à leur nombre. Les résultats sont comparés à ceux obtenus au moyen d'analyses conventionnelles (caractérisation des zéolithes par RMN1H et 27Al, et de la phase adsorbée par analyses thermiques et spectroscopie infrarouge). La méthode RMN19F permet de mettre en évidence des sites acides dans des HZSM-5 et est très sensible. Elle montre que l'acidité est de force comparable dans des HZSM-5 préparées en milieux alcalin et fluorure. Par contre, dans le cas des HY, elle ne permet pas de déterminer si on observe une protonation des molécules de PFA, ou leur transformation (aldols par exemple). La quantitativité a pu être démontrée pour des HZSM-5 de rapport Si/Al > 35. Par contre, les quantités de molécules adsorbées sont sous-estimées pour des rapports plus faibles, ou en présence de sodium.