Synthèse de silices mesoporeuses organisées : Etude d'un mécanisme de formation et fonctionnalisation par des groupements organiques
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Abstract EN:
This PhD work deals with the synthesis of organized mesoporous silica (OMS) with controlled porosity and hydrophobia. In a first part, the formation of MSU type materials was studied by in situ techniques (fluorescence, DLS and NMR). The mechanism of formation, proposed from the obtained results, is based on interactions between silica polymers and surfactant molecules, initial micelles playing only a role of reservoir of surfactants. In a second part, various OMS were functionalized either by post-synthesis grafting, or by a direct route with two types of organic groups (n-propyl and 3-mercaptopropyl) in order to study the influence of the geometry and the pore size on the functionalization process. Materials functionalized by the direct route show a more significant grafting rate and a more homogeneous distribution of the organic functions to the detriment of a lower organization of the porous network by comparison with post synthesis grafted materials. The capacity of fixation of Hg species was studied on the OMS functionalized with thiol groups.
Abstract FR:
Ce travail de thèse est centré sur l'élaboration de silices mésoporeuses organisées (SMO) à porosité et hydrophobie contrôlée. Dans une première partie, la formation de SMO de type MSU a été étudiée par des techniques de suivi in situ (fluorescence, DLS et RMN). Le mécanisme de formation, proposé à partir des résultats obtenus, est basé sur des interactions entre des polymères de silice et des molécules de tensioactif, les micelles initialement présentes ne jouant qu'un rôle de réservoir de tensioactifs. Dans une deuxième partie, diverses SMO ont été fonctionnalisées soit par greffage post-synthèse, soit par voie directe par deux types de groupements organiques (n-propyle et 3-mercaptopropyle) pour étudier l'influence de la géométrie et de la taille des pores sur la fonctionnalisation. Les matériaux fonctionnalisés par voie directe présentent un taux de greffage plus important, une répartition plus homogène des fonctions organiques au détriment d'une moins bonne organisation du réseau poreux par comparaison avec les matériaux greffés post synthèse. La capacité de fixation d'espèces mercuriques a été étudiée sur les SMO fonctionnalisées par des groupements thiol.