thesis

Préparation de structurans organiques et leur engagement en synthèses hydrothermale de zéolithes

Defense date:

Jan. 1, 2003

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Institution:

Mulhouse

Disciplines:

Chemistry

Authors:

Directors:

Abstract EN:

This thesis deals with the preparation of organic structure directing agents (SDA) and their use in the hydrothermal synthesis of microporous solids. In a first step a series of organic molecules derived from 5-azoniaspiro[4,5]decane were prepared. Then the organic molecules were tested SDA in the hydrothermal synthesis of microporous pure silica and silicogermanates microporous materials. Thus, a new pure silica zeolite named Mu-26 (code STF) was obtained with (6R,10S)-6,10-diméthyl-5-azoniaspiro[4. 5]decane (VIII) as a SDA. Three new microporous silicogermanates were obtained. In fluoride media and with VIII as SDA the IM-9 material was obtained. The structure of this new material contains D4R units occluding fluoride ions. With the same SDA but in basic media the new IM-12 microporous solid crystallizes. Its structure contains a 2D 12- and 14-ring channels system. This new material presenting a high thermal stability and its important microporous volume offers new perspectives for applications in catalysis and adsorption. In a fluoride medium, the SDA Kryptofix 222 allowed the synthesis of IM-11, the first silica based equivalent of the zeolite A with a neutral framework.

Abstract FR:

Cette thèse traite de la synthèse de structurants organiques et leur utilisation dans la synthèse hydrothermale de solides microporeux. Dans un première temps une série de molécules organiques méthylés ou diméthylés, dérivées du 5-azoniaspiro[4,5]décane a été préparée. Ces molécules ont été testées comme structurants organiques (SDA) en synthèse hydrothermale de silicates et silicogermanates microporeux. Ainsi une nouvelle zéolithe silicique fluorée nommée Mu-26 de type structural STF a été obtenue avec le structurant (6R,10S)-6,10-diméthyl-5-azoniaspiro[4. 5]décane (VIII). De même, trois nouveaux silicogermanates ont été obtenus. En milieu fluorure et avec le structurant VIII, le solide IM-9 est obtenu. Ce nouveau matériau présente dans sa structure des unités D4R incluant des ions F-. Avec le même structurant mais en milieu basique, un nouveau silicogermanate nommé IM-12 cristallise. Sa structure est caractérisée par un système 2D de canaux à 12 et 14 atomes T. Ce matériau ouvre de nouvelles perspectives en catalyse et adsorption. En utilisant le Kryptofix 222 comme SDA nous avons obtenus pour la première fois l'équivalent de la zéolithe A ayant une charpente neutre de type germanosilicate.