Magnetoelectric coupling in cobalt-based tellurium (VI) oxides with complex spin structures
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The current thesis is dedicated to a complex neutron scattering study of magnetic behaviour cobalt-based tellurium (VI) spinel series doped with zinc. It was found that the parent compound may be obtained in two structural forms: disordered centrosymmetric (space group #227) and ordered non-centrosymmetric (space group #212). While the disordered polymorph is a typical Néel-type ferrimagnet with a magnetic transition at 40 K, the ordered polymorph possesses two incommensurate magnetic phase transitions at 45 K and 27 K. With a help of the superspace symmetry approach the spin structure of the ordered polymorph was found to be ferrimagnetic spiral. Both magnetic frustration and Dzyaloshinskii-Morya interaction stabilize such a magnetic ordering. The system shows stability of the magnetic structure against magnetic dilution, which occupies tetrahedral environment preferably: only when the half of A-sites is substituted with zinc the long range magnetic ordering is suppressed. Remarkably, both polymorphs demonstrate magnetic diffuse scattering far above long-range transition temperatures. Neutron XYZ polarization analysis revealed that in the case of the ordered polymorph the short-range ordering has the same ferrimagnetic spiral nature as the ordered state. Short-range ordering of the highly diluted ordered polymorph is similar to the parent compound. Dielectric spectroscopy of the disordered and ordered compound revealed magnetoelectric behaviour in each case.
Abstract FR:
La thèse actuelle est consacrée à une étude complexe de diffusion de neutrons sur des séries de spinelles de tellure à base de cobalt (VI) dopées au zinc. Il a été constaté que le composé parent peut être obtenu sous deux formes structurelles: centrosymétrique désordonnée (groupe d'espace # 227) et non-centrosymétrique ordonnée (groupe d'espace # 212). Alors que le polymorphe désordonné soit un ferrimagnet typique de type Néel avec une transition magnétique à 40 K, le polymorphe ordonné possède deux transitions de phase magnétiques incommensurables à 45 K et 27 K. Grâce à l'approche de symétrie super-spatiale, il a été découvert que la structure de spin d'un polymorphe ordonné est une spirale ferrimagnétique. La frustration magnétique et l'interaction Dzyaloshinskii-Morya stabilisent cet ordre magnétique. Le système montre la stabilité de la structure magnétique contre la dilution magnétique, qui occupe de préférence l'environnement tétraédrique: ce n'est que lorsque la moitié des sites A est remplacée par du zinc que l'ordre magnétique à longue distance est supprimé. Ce qui est remarquable, ce sont les deux polymorphes qui démontrent une diffusion diffuse magnétique bien au-dessus des températures de transition à longue distance. L'analyse de polarisation Neutron XYZ a révélé: quand le polymorphe est ordonné, l'ordre à courte portée a la même nature en spirale ferrimagnétique que l'état ordonné. L'ordre à courte portée du polymorphe ordonné fortement dilué est similaire au composé parent. La spectroscopie diélectrique du composé désordonné et ordonné a révélé un comportement magnétoélectrique en chaque cas.