Spectrométrie infrarouge et détection de gaz à l'aide de lasers à cascade quantique
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Abstract EN:
This Ph. D thesis was realised in the Infrared Laser Spectroscopy team at the Groupe de Spectrométrie Moléculaire et Atmosphérique (GSMA) in REIMS. The purpose was to study some possible applications of quantum cascade lasers for the detection of very weak concentrations of gases and for the measurements of molecular parameters. It consists of three parts. First a rapid overview of nowadays infrared sources and gas detection methods is presented. This overview outlines the great interest of quantum cascade lasers that were chosen for this work. The second part deals with measurements methods of molecules spectroscopic parameters with diode laser and quantum cascade laser. Such methods were applied for the measurements of atmospheric molecules spectroscopic parameters : carbon dioxide and nitrous oxide. Such measurements were linked to a real need for analysis of atmospheric measurements. The N2O measurements were done for the inversion of atmospheric pro_les recorded by the SPIRALE instrument of the Laboratoire de Physique et Chimie de l'Environnement (LPCE) and the CO2 parameters were used to verify LIDAR measurements recorded by the Laboratoire de Meteorologie Dynamique (LMD) of Palaiseau. The QCL were also used for high sensitivity measurements of gas concentration. They were coupled with a photoacoustic sensor developed by the GSMA and this system was optimized to obtain detection limits in the ppb or tens of ppb range for several atmospheric molecules : methane, nitrous oxide, nitric oxide
Abstract FR:
Ce travail de thèse, réalisé au sein du Groupe de Spectrométrie Moléculaire et Atmosphérique (GSMA) de Reims et plus précisément dans l'équipe Spectroscopie Laser Infrarouge, est consacré à l'étude des possibilités offertes par les lasers à cascade quantique pour la détection de très faibles concentrations de gaz et pour la mesure de paramètres moléculaires. Cette thèse peut donc se diviser en trois parties : la première présente brièvement un bilan des sources infrarouges accessibles actuellement et des méthodes de détection de gaz avec ces sources ; l'intérêt des lasers à cascade quantique est souligné. La deuxième partie de cette thèse présente les méthodes de mesure de paramètres spectroscopiques avec des diodes laser ou des lasers à cascade quantique. J'ai appliqué ces méthodes à des mesures de paramètres spectroscopiques de composés d'intérêt atmosphériques : dioxyde de carbone et protoxyde d'azote. Ces mesures correspondent à des besoins réels pour l'analyse de mesures atmosphériques (dans le cas du N2O, pour les mesures de profils atmosphériques lors de campagne ballon de l'instrument SPIRALE du Laboratoire de Physique et Chimie de l' Environnement-LPCE, et dans le cas du CO2 pour vérifier des mesures LIDAR effectuées par le Laboratoire de Météorologie Dynamique-LMD de Palaiseau). Les lasers à cascade quantique ont également été utilisés pour réaliser des mesures à très haute sensibilité de gaz. Ils ont été couplés avec un détecteur photoacoustique développé au GSMA et l'optimisation de ce système a permis d'obtenir des limites de détection de l'ordre du ppb ou de la dizaine de ppb pour plusieurs composés atmosphériques : méthane, protoxyde d'azote, oxyde nitrique