Abstract FR:

Nous etudions certains aspects de la photophysique non-lineaire de colorants organiques en regime picoseconde par la technique d'ellipsometrie kerr. L'objectif est de rechercher les liens fondamentaux entre la photophysique et l'optique non-lineaire de ces composes. Une premiere approche consiste a etudier des processus coherents lies directement a la susceptibilite du troisieme ordre. Ainsi, nous avons mesure les spectres d'absorption a deux-photons de molecules a fort transfert de charge. Nous prenons en compte les couplages multiples entres trois niveaux electroniques qui peuvent interferer pour expliquer la reponse particuliere de certaines molecules de type stilbene. Dans un deuxieme temps, nous presentons une approche plus photophysique consistant a determiner les energies de transition et de couplage s#1 - s#n a partir de la mesure des sections efficaces d'absorption dans les etats excites. Ces informations permettent de predire la valeur des susceptibilites attendues dans differents processus d'optique non-lineaire. L'aspect stationnaire de cette etude cache neanmoins des processus de relaxations complexes qui peuvent se produire dans les colorants organiques. Comme illustration, nous etudions la dynamique de formation et de disparition d'un etat tict (twisted intramolecular charge transfert) de sels de pyrylium en solution dans des solvants de viscosite croissante.