Polarisation et transfert de charge dans les sytèmes cation métallique-molécules : développement de potentiels modèles
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This research work aims at developing model potentials for describing metal cation-molecules systems, in order to study them in the near future with molecular dynamic simulations. These systems are involved in a lot of environmental or biological processes. They are also useful to understand experiments on small clusters in the gas phase, such as the ones performed at the C. E. A. For cations for which the main interaction, namely the metal cation-molecule interaction, can be interpreted by a classical term (electrostatic and polarisation), the polarisation term is still a many-body term but is now included with a back-polarisation contribution (i. E. Self consistent electric field and induced dipole interactions). This enhanced treatment of the polarisation energy affects both the energetic and the structures. The Mq+(H2O)n, n=1,9 systems we have chosen are the one with M=Na, Cs, Ca, Ba, La and Lu. The minima of the PES for these systems have been obtained with the Monte Carlo growth method. . .
Abstract FR:
Ce travail porte sur le développement de potentiels modèles permettant de décrire les interactions dans les sytèmes cation métallique-molécules afin, ultérieurement, d'étudier leurs propriétés par des calculs de dynamique moléculaire. Cette étude présente des intérêts non seulement pour des problèmes "environnementaux" mais aussi pour interpréter des expériences sur des petits agrégats en phase gazeuse. Pour des cations "classiques", c'est à dire pour des systèmes où l'interaction cation métallique-molécules peut être décrite par des interactions "classiques" (électrostatique et polarisation), nous traitons maintenant la polarisation non seulement comme un terme à n-corps mais aussi en tenant compte de l'autocohérence sur le champ électrique et des interactions moment induit-moment induit. Ce traitement, plus complet, de l'énergie de polarisation, n'est pas sans effet à la fois sur l'énergétique et sur les structures des systèmes étudiés. . .