Abstract FR:

L'objectif de cette etude etait de comprendre le mecanisme sequentiel de stockage et de destockage des oxydes d'azote (no x) ; celui-ci ayant lieu sur le catalyseur piege a no x dans des conditions proches de son fonctionnement sur vehicule. L'originalite de l'etude repose sur la simulation des emissions gazeuses du moteur essence par l'alternance de melanges oxydants et reducteurs. L'ensemble de l'etude a ete effectuee sur des catalyseurs commerciaux composes d'une fonction de stockage, le carbonate de baryum (baco 3) identifie par drx, et d'une fonction metallique. Les resultats presentes dans cette etude montrent que le stockage des no x depend de deux reactions : i) l'oxydation de no en no 2, limitee thermodynamiquement pour des temperatures superieures a 400 \c et ii) l'adsorption des no x sur baco 3. Thermodynamiquement, en presence de co 2 dans les reactifs, la formation de nitrate de baryum massique n'est pas envisageable. De meme experimentalement, la rapidite du destockage des no x confirme l'intervention d'un phenomene de surface. Le stockage des no x procede donc selon un processus d'adsorption. La presence de co 2 dans le melange gazeux, diminue le nombre de sites de stockage disponibles. No 2 et co 2 sont en competition d'adsorption sur les memes sites de baryum. Un modele propose a partir des contributions respectives, vis-a-vis du stockage des no x, de l'alumine (al 2o 3), de la cerine (ceo 2) et de baco 3, montre que la cinetique de stockage des no x en debut de reaction est 4 a 5 fois plus rapide sur baco 3 que sur al 2o 3 et ceo 2 justifiant l'utilisation de baco 3 pour le piegeage des no x. Nous avons montre qu'il etait possible de destocker des no x sans reducteur. La desactivation du catalyseur piege a no x par deterioration thermique du catalyseur est un processus irreversible, ce qui en fait la principale cause de deterioration tandis que l'empoisonnement par le soufre est un processus regenerable a haute temperature en milieu reducteur.