Abstract FR:

L'objectif de cette etude est de realiser de design d'un catalyseur capable de reduire selectivement les oxydes d'azote (no x) en n 2 par le propene, en presence d'un exces d'oxygene (catalyse deno x) et de vapeur d'eau, a partir d'un modele generalise de reduction selective de monoxyde d'azote (no). D'apres ce modele, trois reactions catalytiques simultanees sont necessaires a la catalyse de no x : l'oxydation de no en no 2, la reduction de no en n 2 et l'activation menagee de l'hydrocarbure en especes partiellement oxygenees (c xh yo z). L'originalite de cette etude repose sur l'utilisation d'un oxyde mixte de cerine-zircone (ceo 2-zro 2) comme support catalytique. Ce dernier permet l'oxydation de no en no 2 et la stabilisation de rhodium sous forme cationique en surface de l'oxyde. Ce cation assure l'adsorption associative de 2 molecules de no et leur dissociation en n 2. Deux voies d'activation du propene ont ete mises en evidence selon la temperature. Des la temperature ambiante, la formation de composes de type rno x sur le support, via la reaction entre no 2 et c 3h 6, permet d'activer le propene. En effet, leur decomposition violente des 110\c conduit majoritairement a la formation de no, n 2o et vraisemblablement de composes de type c xh yo z, necessaires a la reduction selective de no en n 2. A plus haute temperature, l'activation du propene a lieu majoritairement sur un oxyde de palladium (pdo) par reaction avec o 2. L'activite observee en reduction selective de no x en n 2 du catalyseur rh/pdo/ceo 2-zro 2 synthetise est stable pendant plus de 16 heures en presence de vapeur d'eau. Le couplage d'une decharge plasma froid, fournissant no 2 et des composes de type c xh yo z, en amont d'un catalyseur deno x volontairement simplifie (rh/ceo 2-zro 2) a ete etudie. Cette association a permis de confirmer le role du rhodium cationique, en tant que site de reduction de no en n 2, et de valider le modele catalytique a partir duquel le catalyseur rh/pdo/ceo 2-zro 2 avait ete realise.