thesis

Transformation du gaz de synthese en methanol en presence de catalyseurs oxyde mixte a base de cuivre, aluminium et de zinc

Defense date:

Jan. 1, 1989

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Institution:

Paris 6

Disciplines:

Directors:

Abstract EN:

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Abstract FR:

Une serie de catalyseurs cu-zn-o-al#2o#3 a ete preparee a partir de differents precurseurs hydroxycarbonates: puspinell, p hydrotalcite h et rodecite r obtenus de maniere selective ou en melange. La phase iodecite favorise la dispersion des cuirs du catalyseur final et le precurseur triphasique (p+h+r) conduit a une phase oxyde de plus grande surface specifique. L'association de mesures cinetiques a celles de la reactivite d'especes adsorbees sous milieu reactionnel (250#oc, impa) suivie par spectroscopie ir, montrent que l'hydrogenation de co et celle de co#2 se deroulent en parallele sur un site commun cu#o, mais suivant deux voies tres differentes. En h#2/co par l'intermediaire carbonyle sur cuivre qui s'induit uniquement sur la phase metallique. L'hydrogenation de co#2 fait intervenir la reduction d'espece formiates soumise par de l'hydrogene active sur un site different, d'ou l'effet de synergie entre cu et zno observe seulement en presence de co#2. D'apres l'etude cinetique, co#2 est le reactif principal des que les rapports co#2/co sont superieurs a 0,1. Le site actif serait constitue par cristallites de cu#o situees a proximite des sites du support capables de stockes cette forme d'hydrogene actif. Le melange triphasique (h+p+r) conduisait a un catalyseur nettement plus actif par augmentation de la densite de ce type de site mixte, favoriser par l'association d'une phase metallique divisee et d'un support d'aire specifique elevee