Abstract EN:

Ce travail expérimental vise à identifier, en amont d’une étude dans les glaces cométaires, certains paramètres impliqués dans la conversion de spin nucléaire de H2O isolée dans des environnements plus simples : les matrices de gaz rare. La mesure du temps de conversion se fait à partir de l’enregistrement dans le temps des spectres infrarouges ro-vibrationnels des modes 2 et 3, au moyen d’un spectromètre IR par transformée de Fourier. L’étude systématique en fonction de la concentration réalisée à 4,2 K en matrice de néon, argon, krypton et xénon montre qu’il existe deux régimes de conversion. Pour des dilutions [Ar/H2O] supérieures à 1000, les temps de conversion (~670 minutes) sont indépendants de la concentration et atteignent un plateau. Cette conversion, qui n’est pas imputable à des effets parasites, est sans doute due à un processus d’origine intramoléculaire, accéléré par la matrice. Par contre, en dessous du 1000ème, une accélération très nette de la conversion avec l’augmentation de la concentration est observée (~180 minutes au 50ème), indiquant clairement une origine intermoléculaire. Nous avons développé un modèle faisant intervenir des interactions magnétiques entre les spins nucléaires des protons appartenant à des molécules d’eau différentes, et des échanges d’énergie avec les phonons de la matrice. Ce modèle autorise la conversion d’origine intermoléculaire à 4,2 K en ouvrant un canal de conversion couplant le premier niveau de rotation de chacun des isomères de spin. L’existence d’un deuxième canal, plus efficace d'un ordre de grandeur à 25 K, dû à un effet de population, explique l'accélération observée à température croissante