thesis

Optimisation de catalyseurs a base d'oxydes de terres rares. Preparation, caracterisation de surface, reactivite

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Jan. 1, 1988

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Abstract FR:

Ce travail a permis de mettre au point des supports catalytiques a base d'oxydes de terres rares. Des preparations plus originales de la#2o#3 hexagonales ont ete realisees, conduisant a des proprietes physiques et chimiques initiales differentes. La sensibilite au co#2 et surtout a h#2o produits au cours de la reaction d'isosynthese conduit a un meme produit high pressure la(oh)#3 quelque soit la preparation. Le dopage a l'yttrium conduisant a une forme cubique permet de bloquer la formation de la(oh)#3, mais la structure cubique obtenue n'est pas conservee au cours du test catalytique. La stabilisation vis-a-vis de h#2o et de co#2 a pu etre realisee par combinaison avec le zirconium pour former le compose la#2zr#2o#7 du type pyrochlore. Ce nouveau support est bien stable en reaction d'isosynthese (moins de frittage, forme oxyde conservee) et qui par consequent est plus actif que la#2o#3. Le cuivre a ete disperse sur ce support selon un concept original qui consiste a utiliser la propriete dispersante de la#2o#3 vis-a-vis du cuivre et l'aptitude de zro#2 a former la phase cubique stable la#2zr#2o#7 apres rejet du cuo disperse. Ce que l'on peut schematiser par: la#2o#3, 2zro#2, cuocula#2o#4, 2zro#2cuo, la#2zr#2o#7. Par cette methode l'activite en synthese du methanol a pu etre optimisee avec une teneur massique en cuivre de l'ordre de 50%. Le zinc a un effet promoteur sur le catalyseur et permet de travailler en reaction co/co#2/h#2