Abstract FR:

Ce travail est consacre a l'etude de la dissociation d'agregats de carbone ionises (contenant de seize a trente-six atomes) apres photoexcitation par une impulsion laser dans les domaines ultraviolet et visible. Il s'inscrit dans le cadre de travaux experimentaux sur les mecanismes de formation des agregats de carbone, et en particulier des fullerenes. Il vise en premier lieu la connaissance de l'energie interne des agregats avant dissociation. Dans une premiere partie, une presentation generale resume les etudes theoriques et experimentales relatives a l'energetique (structure, stabilite, dissociation) des agregats de carbone de moins de soixante atomes. Dans une seconde partie, deux techniques de production d'agregats de carbone sont detaillees. Les caracteristiques particulieres de la formation dans une source a vaporisation laser directe sont comparees a celles dans une source refroidie collisionnellement. Le probleme de la stabilite des agregats de taille intermediaire est pose. Nous etudions la photoabsorption des agregats de carbone dans une troisieme partie. Un modele d'absorption sequentielle de plusieurs photons est developpe et utilise a l'analyse de la dissociation en fonction de l'eclairement du laser de photoexcitation. Les sections efficaces d'absorption absolues et le nombre de photons absorbes sont deduits. Pour certaines tailles, la presence de plusieurs structures d'agregats (aussi appelees isomeres) est mise en evidence par variation de la longueur d'onde. La derniere partie traite des mecanismes de photodissociation. La dissociation est trouvee se faire soit apres absorption d'un seul photon, soit apres chauffage de l'agregat. Dans ce dernier cas, un modele statistique prenant en compte une redistribution vibrationnelle intramoleculaire restreinte est employe au calcul des energies de dissociation a partir de mesures de temps de fragmentation d'etats d'energie interne bien definis. Ces energies, caracteristiques de structures cycliques, sont ensuite utilisees a une meilleure comprehension de la formation des agregats de carbone dans une source a evaporation laser directe