Abstract FR:

Ce travail de recherche concerne l'etude d'agregats mixtes covalents et iono-covalents. Plusieurs types de methodes ont ete utilises lors de cette etude : des methodes ab initio, telles que celles de la fonctionnelle de la densite (dft) ou de car et parrinello, ainsi que des methodes d'exploration globale des surfaces d'energie potentielle (sep) mettant en oeuvre des potentiels modeles. L'etude des agregats si-c, covalents, a pour but d'analyser les differences entre le silicium et le carbone et les liaisons qu'ils forment. La premiere partie de cette etude est une determination systematique a l'aide de la dft des structures et frequences de vibration des agregats si-c de taille comprise entre 3 et 6. La deuxieme partie est l'exploration globale des sep des agregats de plus grande taille avec une proportion a peu pres egale de si et de c, qui ont les structures les moins previsibles par l'intuition chimique. Ceci a ete effectue par la methode de car et parrinello, qui ne necessite pas la connaissance d'un potentiel modele. Nous avons montre qu'il s'agit d'une methode extremement puissante, permettant d'obtenir de nombreux minima en un nombre de trajectoires reduit. La deuxieme partie du travail est l'etude des agregats d'hydrure de lithium, d'hydroxyde de soude et d'hydroxyde d'argent. Notre strategie est d'utiliser un potentiel modele simple, obtenu en considerant que nos agregats sont ioniques, d'effectuer des explorations globales de sep a l'aide de la croissance monte carlo, puis de reoptimiser les structures obtenues en dft. Les resultats montrent tout d'abord les differentes perturbations engendrees par la covalence et par la presence d'un anion non spherique sur les structures obtenues dans les trois types d'agregats. Les calculs effectues permettent d'autre part d'interpreter des resultats experimentaux sur la dissociation de petits agregats d'hydrure de lithium et d'hydroxyde de soude tries en masse.