thesis

Alkylations asymétriques catalysées au cuivre mettant en jeu des systèmes polyéniques conjugués

Defense date:

Jan. 1, 2013

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Disciplines:

Abstract EN:

New methodologies in Copper-catalyzed asymmetric C-C bond formations were developed. A highly regio- and enantioselective 1,6-Conjugate Addition of dialkylzincs to linear dienones was developed using a Cu/DiPPAM catalytic system. The 1,6 adducts were then valorized through a 1,6/1,4- sequential conjugate addition process. Non-Linear Effects associated with DiPPAM ligand were studied on cyclic and acyclic di(enones). N-heterocyclic carbenes and Copper led to good enantio- and regioselectivities in Asymmetric Allylic Alkylation of Grignard reagents and dialkylzincs to allylic phosphates and alkenyl allylic phosphates.

Abstract FR:

De nouvelles méthodologies en catalyse asymétrique au cuivre ont été développées pour des réactions de couplage C-C. D’une part, les ligands DiPPAMs et le cuivre ont permis de réaliser des Additions Conjuguées-1,6 de dialkylzincs sur des diénones linéaires avec de hautes régio- et énantiosélectivités. Les adduits 1,6 ont ensuite été valorisés en effectuant une réaction séquentielle d’addition conjuguée-1,6/1,4. Les effets non-linéaires engendrés par le ligand DiPPAM ont également été étudiés pour des (di)énones cycliques et acycliques. D’autre part, les alkoxycarbènes N-hétérocycliques et le cuivre ont conduit à de bonnes énantio- et régiosélectivités en Alkylation Allylique Asymétrique de réactifs de Grignard et de dialkylzincs sur des phosphates allyliques incluant des substrats à motif diénique.