Etude de l'origine des propriétés électrooptiques et optiques non linéaires du métaborate de baryum (β-BaB2O4) par spectroscopie Raman
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The work presented in this thesis is devoted to the study of the origin of the electro-optic (EO) and the nonlinear optical (NLO) properties in barium metaborate (β-BBO). A new method for measuring EO coefficients, using a Michelson interferometer, has been developed during the thesis work This method allows to determine the EO coefficients of β-BBO which are used to calculate the ionic contributions. The comparison between the ionic and electronic EO coefficients underlines various behaviours. The microscopic origin of these contributions is analysed by using Raman scattering results as the frequencies and the intensities of the latter vibrations. So, after we have performed an assignment of the Raman vibrations modes of β-BBO, it is possible to link each EO coefficient to a Raman mode. A model is then established which is able to connect the EO coefficient with the properties of the vibrational modes. The various ionic and electronic contributions are estimated from the ratio calculated from the Raman scattering data. The good agreement between the results obtained by EO measurements and those deduced from the vibrational modes demonstrates the validity of the model and at the same time of the method used to estimate the EO coefficients contributions from Raman data. A deeper study allows then to distinguish the motions leading to the appearance of the Raman lines and to detect the mechanism responsible of the EO and NLO effects. So, only the (B3O6)3- rings are concerned by the EO and NLO mechanisms in β-BBO. The anions translations in the plane perpendicular to the optic axis and the rings breathings are the main motions related to the r51 and r22 coefficients. The electronic clouds distortion generated by the distortion of the rings permits to explain the electronic values of r51 and r22.
Abstract FR:
Le travail présenté dans ce mémoire est destiné à l'étude de l'origine des propriétés électrooptiques (EO) et optiques non linéaires (ONL) du métaborate de baryum (β-BBO). Un nouveau banc de mesure de coefficients EO, reposant sur un interféromètre de Michelson, a été développé. La technique expérimentale permet alors de déterminer les coefficients EO de β-BBO à partir desquels les contributions ioniques peuvent être déduites. La comparaison des coefficients EO ioniques et électroniques met en évidence des comportements très différents. L'origine microscopique de ces comportements est analysée à partir des résultats de la diffusion Raman qui permet d'accéder aux fréquences et aux intensités des vibrations du réseau cristallin. Ainsi, après avoir réalisé une affectation complète des modes de vibration de β-BBO, il est possible de relier chaque coefficient EO à un type de mode Raman. L'établissement d'un modèle permet alors d'associer les coefficients EO aux caractéristiques des modes de vibrations. Les différentes contributions ioniques et électroniques sont évaluées sous forme de rapports calculés à partir des données de la diffusion Raman. La correspondance entre les résultats obtenus par des mesures directes et ceux évalués à partir des modes de vibrations prouve la validité à la fois du modèle et de la méthode d'évaluation des contributions aux coefficients EO à partir des données Raman. Une étude approfondie est alors menée pour identifier les mouvements engendrant l'apparition des raies Raman et pour remonter aux mécanismes responsables des effets EO et ONL. Ainsi, seuls les anneaux (B3O6)[à la puissance]3- prennent part aux mécanismes EO et ONL de β-BBO. Les translations de ces anions dans le plan normal à l'axe optique et les flexions des anneaux sont les principaux mouvements intervenant dans les coefficients r51 et r22. La déformation des nuages électroniques engendrée par la distorsion de l'anneau permet d'expliquer les valeurs des contributions électroniques de r51 et r22.