Etude des surfaces monocristallines de platine ptn(111)x(100) en vue de l'oxydation electrocatalytique du methanol en milieu acide
Institution:
Paris 6Disciplines:
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Abstract FR:
L'adsorption-desorption electrochimique de l'hydrogene sur platine est un processus sensible a la structure cristalline de la surface. Dans le but de l'identification de la contribution des sites introduits deliberement sur la surface, on a entame l'etude voltammetrique d'une serie de surfaces a marches de platine ptn(111)x(100) (autre notation pt (n+1, n-1, n-1). La charge electrique correspondant aux differents etats d'adsorption d'hydrogene est associee a la densite de chaque type de site. La charge de l'etat qui se developpe quand la largeur de terrasse diminue correspond a la charge des sites de marche. Le reste de la charge contient la contribution des sites de terrasse plus la double couche. On sait que l'oxydation du methanol sur des surfaces monocristallines de platine se fait suivant deux voies. Les deux voies ont ete etudiees dans ce travail sur la serie de surface caracterisee dans la premiere partie. L'intermediaire poison i. P, provenant de l'adsorption dissociative du methanol, a ete isole et etudie. D'apres les resultats obtenus, on a pu determiner le recouvrement en i. P et obtenir des informations sur le mode de liaison de co avec les sites de chaque surface. L'oxydation directe du methanol est une reaction de surface sensible a la structure superficielle du platine. Les resultats obtenus avec les surfaces monocristallines a marches font apparaitre les contributions caracteristiques observees avec les plans de base. La vitesse d'oxydation augmente avec la concentration du reactif dans le domaine etudie (1,5 m). Les deux voies de cette reaction confirmees par l'etude de l'effet d'especes coadsorbees comme les anions (h#2so#4 et clo#-#4) nous ont permis d'aboutir au choix de l'electrocatalyseur de platine pour le developpement de la reaction electrocatalytique