Abstract FR:

L'objet de ce travail est d'etudier le role des processus de dephasage dans les experiences de melange a quatre ondes (mqo). Dans un premier temps, l'attention est portee sur la mesure de temps de dephasage. La modelisation d'une experience de mqo faisant intervenir deux ou trois impulsions, retardees les unes par rapport aux autres, conduit a une relation implicite reliant la position du maximum du signal, le temps de coherence des impulsions et le temps de dephasage, dans la limite d'elargissements inhomogenes importants. Des simulations numeriques montrent qu'elle demeure valable pour des elargissements au moins egaux a quelques largeurs homogenes. Ces resultats etendent le champ d'application de cette methode a l'evaluation de temps inferieurs au temps de coherence des impulsions. Dans un deuxieme temps, les proprietes optiques non lineaires de molecules polaires sont etudiees. Dans le cas d'excitations stationnaires, l'expression analytique de la polarisation est calculee en perturbation jusqu'au troisieme ordre. Le cas particulier du mqo degenere est envisage, notamment pour des frequences voisines de la demi-frequence de transition pour lesquelles un processus a deux photons est implique. Ce processus est absent des lors que les moments dipolaires permanents sont soit identiques dans les deux configurations electroniques, soit nuls. L'influence des dephasages, de la diffusion rotationnelle de ces molecules et des polarisations des champs est analysee. Finalement, le comportement en champs forts de ces systemes est considere et applique au cas de la conjugaison de phase. Theoriquement, le processus a deux photons peut conduire a des coefficients de reflexion plus eleves que ceux obtenus au voisinage de la resonance lorsque le dephasage pur est faible. Les conditions necessaires a l'obtention d'ondes conjuguees intenses sont discutees