Abstract FR:

Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.