Réactions ion-molécule à états sélectionnés : étude du transfert de charge et des processus dissociatifs dans les systèmes ioniques argon-hydrogène et azote-hydrogène
Institution:
Paris 11Disciplines:
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Le sujet de ce travail concerne l'étude expérimentale des réactions de molécules avec des ions préparés dans des états d'énergie interne sélectionnés. Pour cela les ions sont produits par photoionisation en utilisant le rayonnement synchrotron, et détectés en coïncidence avec des électrons de seuil. Les ions ainsi sélectionnés en énergie interne sont accélérés à l'énergie de collision nominale et refocalisés sur un jet effusif de gaz neutre. Les produits de la réaction sont analysés en masse et en énergie par temps de vol. On mesure ainsi des sections efficaces totales relatives de chaque processus. Les sections efficaces absolues sont obtenues par normalisation sur une réaction de section efficace connue. Nous avons amélioré la technique expérimentale par la mise au point d'un système réduisant très fortement le bruit de fausses coïncidences et gagné ainsi un ordre de grandeur dans le taux d'acquisition. Nous avons étudié les processus d'échange de charge et de dissociation dans les systèmes (Ar-X2)+, (N2-X2)+ X= H,D, et ainsi confirmé le rôle des résonances dans la section efficace d'échange de charge. Pour interpréter nos résultats, nous avons utilisé un modèle de calcul semi-classique incluant la quantification de la vibration et le couplage spinorbite. L'analyse des résultats montre que le transfert de charge entre en compétition avec le processus réactif aux faibles paramètres d'impact. L'étude des processus dissociatifs nous a conduit à proposer plusieurs mécanismes dépendant du niveau vibrationnel initial et de l'énergie de collision, passant progressivement de la formation d'un complexe intermédiaire à une dissociation directe. Enfin nous présentons les premiers résultats obtenus sur la réactivité d'ions atomiques excités O+2p et O+2D sur N2.