Abstract FR:

Des experiences de generation de troisieme harmonique, sur des films minces de polymeres ou pour de courtes molecules en solution, ont permis la mesure de la susceptibilite non lineaire du troisieme ordre en module et en phase, en fonction de la frequence. L'expression de l'hyperpolarisabilite cubique determinee dans le cadre d'un modele quantique a trois niveaux d'energie montre que sa partie imaginaire ne depend que d'un petit nombre de conformations, a savoir celles ayant une resonance a deux ou trois photons a la frequence consideree. La distribution en frequence des probabilites de transition permises a un photon peut etre extraite de l'analyse des spectres d'absorption optique lineaire. Ainsi, l'utilisation conjointe des informations issues des spectres d'absorption optique et des mesures de generation de troisieme harmonique a permis de mettre en evidence la localisation des niveaux d'energie des etats a deux photons et de calculer les moments dipolaires associes aux differentes transitions. La comparaison a ete faite entre ces resultats et ceux issus d'un calcul quantique theorique