Etats électroniques des ions moléculaires multichargés transitoires produits par une impulsion laser femtoseconde intense
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
Electronic states of transient multicharged molecular ions produced by an intense femtosecond laser pulse are studied using different experimental and theoretical techniques. Highly excited states are investigated in the 101̂7 W/cm2̂ laser intensity range with the help of fluorescence spectra of multicharged atomic fragments coming from the molecular explosion. These measures show the existence of highly excited multicharged molecular ions in a straightforward way. The production, efficiency of these highly excited ions strongly depends on the initial electronic configuration. Low excited states studies are based on fragmentation kinetic energy release spectra in the 101̂5-101̂6 W/cm2̂ laser intensity range. These spectra are analyzed with the help of calculations of potential energy curves of multicharged molecular ion electronic states. For the fragmentation of N2 and O2 molecules, the comparison of experimental and theoretical results shows the existence of several low excited states of the corresponding molecular ions and allows to explain the fragmentation energy release of (N2) ̂4+ and (O2)4̂+ ions without resorting to any stretching of the molecule during the multiple ionization process. Population of highly excited states is studied using a two-pulse experimental set-up based on the fragments emission anisotropy. The origin of this anisotropy is experimentally investigated and interpreted with the help of a Thomas-Fermi bidimensional model of the laser-molecule interaction. Pump-probe experiments show that the population of highly excited states is negligible in the 5x101̂5 W/cm2̂ laser intensity range. The fragments emission anisotropy is due to a very fast re-orientation of the molecular system. Theoretical calculations show that re-orientation takes place during the multiple ionization process and Coulomb explosion and gets faster as the laser intensity is increased.
Abstract FR:
Les états électroniques des ions moléculaires multichargés transitoires produits par une impulsion laser femtoseconde intense sont étudiés sous différents aspects expérimentaux et théoriques. Les états très excités sont appréhendés pour des éclairements laser de 101̂7 W/cm2̂ grâce à des mesures de fluorescence des fragments atomiques multichargés issus de l'explosion moléculaire. Ces mesures révèlent de façon directe l'existence d'ions moléculaires multichargés dans des états très excités et montrent que l'efficacité de production de ces ions dépend fortement de la configuration électronique initiale du système. Les états peu excités sont étudiés grâce aux spectres d'énergie cinétique de fragmentation dans la gamme d'éclairements de 101̂5-101̂6 W/cm2̂. Les spectres d'énergie expérimentaux sont discutés à l'aide de calculs de courbes de potentiel d'états électroniques d'ions moléculaires multichargés. Dans le cas de la fragmentation des molécules N2 et O2, la comparaison des résultats expérimentaux et théoriques révèle l'existence de plusieurs états peu excités des ions moléculaires correspondants et permet d'expliquer l'énergétique de la fragmentation des ions (N2)4̂+ et (O2) ̂4+ sans évoquer un étirement de la molécule pendant le processus de multiionisation. La population des états très excités est appréhendée grâce à une expérience à deux impulsions basée sur l'anisotropie d'émission des fragments, dont l'origine est caractérisée expérimentalement et interprétée à l'aide d'un modèle bidimensionnel de type Thomas-Fermi de l'interaction laser-molécule. Les expériences pompe-sonde montrent que la population des états très excités est négligeable pour des éclairements de 5x101̂5 W/cm2̂. L'anisotropie d'émission des fragments est due à une réorientation très rapide de l'ensemble du système moléculaire. Les calculs théoriques montrent que la réorientation à lieu pendant le processus de multiionisation et d'explosion coulombienne et que sa rapidité augmente avec l'éclairement laser.