Systèmes unidimensionnels de fullerènes C60 et C70 confinés dans les nanotubes de carbone : transformations structurales et dynamique
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This thesis is dedicated to the study of the dynamic and structural properties as function of the temperature and pressure, of the one dimensional structures of C60 and C70 fullerenes respectively spherical and ovoid molecule, confined inside carbon Nanotubes. Peapods structure is studies with x ray diffraction and electronic diffraction. Structural evolutions of the fullerenes chains (thermal expansion, polymerization, coalescence) as function of temperature and/or pressure are studies and compared for the two kinds of fullerenes. Differences are observed concerning polymerization at high temperature and high pressure. C60’s polymerize by cyclo addition [2+2] inside carbon nanotubes but not the C70’s. This result is explained by confinement effect. Structure of double wall carbon nanotube obtained by peapods annealing at high temperature is found to be independent of the kind of fullerene. Mean inner tube radius is about 0. 36 nm. Inner tube formation mechanism is discussed. Finally dynamic properties of peapods are studies with inelastic neutron scattering. High rotational mobility is observed in the case of C60 fullerenes to quite low temperature. This effect is interpreted as the strong one dimensional behavior of the fullerene chains.
Abstract FR:
Ce travail de thèse est consacrée à l’étude des propriétés structurales et dynamiques, en fonction de la température et de la pression, des structures unidimensionnelles des fullerènes C60 et C70, respectivement de formes sphérique et ellipsoïdale, confinés dans les nanotubes de carbone. Ces nano-hybrides sont communément appelées peapods. La structure des peapods est étudiée à l’aide de la diffraction des rayons X et de la diffraction électronique. Les évolutions de la structure des chaînes de fullerènes (dilatation thermique, polymérisation, coalescence) en fonction de la température et/ou de la pression sont étudiées et comparées pour les deux sortes de fullerènes C60 et C70 quant à la polymérisation à hautes pressions et températures. Les molécules de C60 polymérisent par cyclo-addition [2+2] dans les nanotubes, mais pas celles de C70, ce résultat étant expliqué par le confinement par le nanotube de carbone. La structure des nanotubes bifeuillets obtenus par la coalescence des chaînes de fullerènes des peapods C60 et C70 à très haute température elle est trouvée indépendante de la nature des fullerènes. Le rayon moyen des nanotubes internes est estimé à 0. 36nm. Le mécanisme de formation du tube interne est discuté. Finalement les propriétés vibrationnelles des peapods sont étudiées par diffusion inélastique des neutrons. Une forte mobilité orientationnelle des fullerènes C60 est mise en évidence jusqu’à assez basses températures, qui est interprétée en considérant le caractère fortement unidimensionnel des chaînes de fullerènes.