thesis

Caractérisation de zéolithes ZSM5 préparées en milieu fluorure à l'aide de réactions modèles

Defense date:

Jan. 1, 1992

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Institution:

Poitiers

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Abstract FR:

La decouverte par les chercheurs de mobil de la zeolithe zsm5 a permis une avancee spectaculaire dans de nombreux procedes du raffinage du petrole, de la petrochimie et de la chimie fine. Cette zeolithe, d'abord preparee en milieu alcalin, peut maintenant etre obtenue en milieu fluorure. L'objectif de ce travail est de determiner l'influence du mode de synthese des zeolithes zsm5 sur leurs proprietes catalytiques. Deux reactions modeles ont ete choisies: le craquage du n-heptane et l'isomerisation du m-xylene qui donnent des informations a la fois sur l'acidite et sur la porosite des zeolithes. Les proprietes catalytiques des zeolithes synthetisees en milieu fluorure sont differentes de celles des zeolithes preparees en milieu alcalin. Leur activite est plus faible surtout pour les reactions de composes encombres comme l'isomerisation du m-xylene par suite de l'existence d'especes aluminiques extra reseau dans les pores. Ces especes limitent ou bloquent la diffusion des reactifs vers les sites acides. Une autre cause de la faible activite est la neutralisation des sites acides par les especes aluminiques extra reseau ou encore par le fluor. Parmi les parametres de synthese qui determinent les proprietes catalytiques, les plus importants sont le rapport f/si et le ph du gel de synthese. Les meilleures zeolithes sont obtenues pour un rapport f/si du gel voisin de 0. 5 et un ph du gel eleve. Divers traitements post-synthese: par des solutions d'ammoniaque, de diethylamine ou d'acide ameliorent les proprietes catalytiques par suite de la generation des sites acides ou d'une diminution du bouchage des pores