Separation par chromatographie sequentielle des elements americium, plutonium et neptunium : application a l'etude de la migration des transuraniens dans un systeme lacustre europeen
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Les essais nucleaires effectues dans l'atmosphere dans les annees 60, les accidents et notamment celui survenu a la centrale de tchernobyl en 1986, ont ete a l'origine de la dispersion d'une quantite importante de transuraniens et de produits de fission. L'etude d'un systeme lacustre, tel celui du lac blelham en grande-bretagne, presentee dans ce memoire, peut apporter des reponses interessantes aux problemes de gestion de l'environnement. La determination des radioelements dans les carottes sedimentaires a permis non seulement d'etablir l'historique des depositions et par consequent l'origine des radionucleides, mais aussi d'evaluer les differents transferts qui ont eu lieu en fonction des parametres du site et des proprietes des elements. Les transuraniens etudies sont les plutonium 238, 239-240, l'americium 241 et le neptunium 237. Emetteurs alpha, leur determination necessite des separations radiochimiques complexes. Une methode a ete elaboree pour separer successivement les trois radioelements en utilisant une meme colonne chromatographique. Le cesium 137 est le produit de fission etudie, sa determination se fait par spectrometrie gamma directe. Le plomb 210, radionucleide d'origine naturelle, dont le flux atmospherique peut etre suppose constant, permet d'obtenir une chronologie des differents evenements. L'etude verticale detaillee de carottes de sediment a montre que le mode d'accumulation des elements etudies est le meme et que les methodes de datation convergent. Le cesium, plus mobile que les transuraniens dans l'atmosphere, a ete detecte lors des retombees de 1963 et 1986 alors qu'une activite en transuraniens apparait seulement pour les retombees de 1963. L'activite des retombees en cesium de 1963 est du meme ordre de grandeur que celle de 1986. Le calcul des coefficients de diffusion des elements dans les sediments montre une migration accrue du cesium par rapport aux transuraniens. Un inventaire sur l'ensemble du lac a permis de constater que les retombees atmospheriques constituent les apports principaux en radionucleides. Cependant dans les sediments, l'activite est superieure a la part des retombees. En effet un apport, qui provient des bassins versants par lessivage des sols, a lieu. Cette activite est amenee dans le lac par les rivieres d'alimentation et, dans une moindre mesure, le ruissellement direct.