Abstract FR:

Les derives substitues des radicaux nitronyl nitroxydes et imino nitroxydes offrent une riche palette de proprietes magnetiques (ferro- et antiferro- magnetiques) de basse dimensionnalite (0, 1 ou 2 dimensions). L'interet de la rpe est illustre ici par la comparaison des resultats experimentaux obtenus pour des series coherentes de materiaux: role de la nature du substituant (donneur ou accepteur: oh, ci, i, cn, cf#3) en position para sur un cycle phenyle et role de sa position (derives hydroxyles: interet de la liaison hydrogene), comparaison entre imino et nitronyl nitroxydes avec un substituant pyrimidinyl. L'evolution du tenseur g en fonction de la temperature est expliquee theoriquement et experimentalement par l'effet de la demagnetisation. L'influence de l'ordre magnetique a courte distance est alors ecartee dans le cadre des materiaux purement organiques. L'anisotropie angulaire des largeurs de raie et leur dependance thermique sont egalement discutees. Il en ressort que les theories etablies pour la reponse dynamique des systemes magnetiques de basse dimension s'averent souvent limitees dans l'etude des materiaux purement organiques. Cependant, pour la majorite des echantillons etudies, l'analyse de la reponse rpe est en accord avec les correlations magnetostructurales. Dans certains cas, la rpe permet de preciser qualitativement la dimensionnalite magnetique. Dans le cas de dimeres magnetiques, la rpe revele des comportements caracteristiques que seule la presence de dimeres permet d'expliquer. Une redistribution de la densite de spin sur la molecule en fonction de la temperature est proposee pour interpreter ces observations. Les resultats de calculs semi-empiriques effectues pour l'ensemble des systemes etudies experimentalement permettent de degager des tendances importantes, telles que le role de la geometrie moleculaire pour la distribution du spin sur le substituant ainsi que l'insensibilite de la population de spin du groupement radicalaire a la nature du substituant