Abstract FR:

Ce memoire presente une etude experimentaqle et theorique de la dynamique vibrationnelle des etats a deux phonons lies issus d'une resonance de fermi, dans les cristaux de dioxyde de carbone (co#2) et de perchlorate de rubidium (rbclo#4). L'approche theorique des differents processus (relaxation de population, dephasage pur, mecanisme intrinseques. . . ) repose sur la methode des fonctions de green, qui autorise une modelisation complete des phanomenes anharmoniques dans les cristaux moleculaires. L'etude experimentale est realisee en spectroscopie cars resolue dans le temps et utilise un systeme laser mis au point au laboratoire, constitue d'un laser nd/yag picoseconde a haute cadence de repetition (1 khz), associe a deux lasers a colorant a reseau du gain transitoire accordables en frequence et en duree. Dans le cristal de co#2 est developpee une etude de la dynamique du doublet de fermi isotopique (#1#3co#2). Dans le cristal de rbclo#4 est etudiee la correlation entre la dynamique du doublet de fermi et celle de l'etat pur a un phonon qui entre dans sa composition. Notre etude montre que la dynamique des etats a deux phonons lies dans ces deux cristaux est essentiellement dominee par des processus de relaxation de population, tout en etant fortement influencee par l'anharmonicite intramoleculaire a l'origine de la resonance de fermi