thesis

Physico-chimie heterogene de l'atmosphere : etude experimentale et modelisation des processus de transfert gaz/liquide

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Jan. 1, 1993

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Abstract FR:

La connaissance des coefficients d'accommodation massique, caracterisant l'efficacite des collisions gaz/liquide est une necessite pour le developpement de modeles predictifs de la physico-chimie atmospherique. Ainsi, ce travail a consiste a mesurer experimentalement la cinetique d'incorporation de composes gazeux a l'etat de traces dans la phase aqueuse. Le principe general de ces mesures consiste a exposer une phase liquide tres dispersee a une phase gazeuse contenant le gaz en traces a etudier. Puis de suivre l'evolution de sa concentration qui est apparue dans la phase aqueuse. Les differentes especes etudiees sont l'acide chlorhydrique, le pentoxyde d'azote, l'acide nitreux, le chlorure d'acide trichloroacetique, le chlorure d'acide trifluoroacetique, le fluorure d'acide trifluoroacetique et le fluorure de carbonyle. Ces etudes ont ete menees en fonction de divers parametres tels que la temperature, la duree d'exposition, la pression, la composition de la phase aqueuse et ont permis d'acceder directement a la cinetique du transfert de masse interfacial. Il a egalement ete possible dans certains cas d'estimer les valeurs de certaines proprietes physico-chimiques telles que les constantes de henry et les constantes cinetiques d'hydrolyse. Finalement, un modele numerique permettant de simuler l'oxydation du soufre iv en soufre vi est presente. Celui-ci prend en compte aussi bien les differents phenomenes de transport que les cinetiques chimiques et permet de montrer leur couplage