Étude du magnétisme et de l'ordre structural dans de catalyseurs à réaction de combustion totale
Institution:
Rennes 1Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This thesis deals with the catalytic and magnetic properties of perovskite-type oxides prepared by the citrate and autocombustion method. Several solid solutions were studied, substituted at the A and B sites : (i) TR(CoMn); TR : La, Y, Er, Ho, Gd (ii) (LaTR)(CoMn); TR: Y, Er (iii) (TRTR’)(CoMn); TR: Er, Y; TR’: Ho y Gd. A combined method of synthesis by both auto-combustion and solid state reaction was also used. The magnetic behavior was studied through magnetic susceptibility and temperature-dependent (ZFC/FC) and field-dependent (M-H) magnetization cycles. The catalytic activity, measured in a flow reactor operating at atmospheric pressure in excess oxygen, was evaluated through its effect on several volatile organic compounds (VOC), such as methane, ethane, propane, carbon monoxide and ethyl acetate. No great influence of the rare-earth ionic radii on the catalytic activity was found ; however, large differences in the magnetic properties were observed. The largest effect was found in the magnetic ordering temperature TC: La(CoMn) (230K), Gd(CoMn) (120K), Y(CoMn) (80K), Ho(CoMn) (78K), Er(CoMn) (68K).
Abstract FR:
Ce travail concerne l'étude des propriétés magnétiques et catalytiques des perovskites substituées sur les différents sites cationiques, de type : (i) TR(CoMn); TR : La, Y, Er, Ho, Gd (ii) (LaTR)(CoMn); TR: Y, Er (iii) (TRTR')(CoMn); TR: Er, Y; TR': Ho y Gd. Les composés ont été synthétisés par les méthodes des citrates, d'auto-combustion ou par une méthode combinée de auto-combustion et réaction à l'état solide. Les propriétés magnétiques ont été étudiées par susceptibilité magnétique et cycles d'aimantation en fonction de la température (ZFC/FC) et du champ (M-H). L'évaluation de l'activité catalytique a été faite dans un réacteur à flux, sous pression atmosphérique, au cours de réactions d'oxydation totale du méthane, éthane, propane, monoxyde de carbone et acétate d'éthyle. Il a été trouvé que l'activité catalytique ne dépend pas particulièrement du rayon ionique du cation terre rare utilisé; néanmoins, les propriétés magnétiques en dépendent énormément. L'effet le plus marqué se situe dans la valeur de la transition ferromagnétique: La(CoMn) (230K), Gd(CoMn) (120K), Y(CoMn) (80K), Ho(CoMn) (78K), Er(CoMn) (68K).