Contribution a l'etude du cokage de zeolithes hy et hzsm-5 par rmn de xe-129, al-27 et c-13
Institution:
Paris 6Disciplines:
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Abstract FR:
Les zeolithes hy et h-zsm-5, catalyseurs tres importants dans l'industrie chimique du fait de leur grande activite et de leur haute specificite de forme, peuvent etre desactivees par des depots carbones appeles coke au cours des reactions mettant en jeu des composes organiques. Le phenomene de cokage a ete etudie a l'aide de nombreuses techniques d'etude, aussi bien physiques que chimiques; mais les resultats obtenus sont souvent fragmentaires et parfois contradictoires. En revanche la technique de rmn du xe-129 du xenon adsorbe, particulierement bien adaptee pour l'etude des systemes microporeux, nous a permis de determiner la localisation precise du coke et son evolution (a l'interieur ou a l'exterieur des cristallites de zeolithe) avec le taux de cokage dans ces deux types de zeolithe. Nous avons egalement mis en evidence l'influence de la nature du reactif et de la structure poreuse de la zeolithe sur le phenomene de cokage. La regeneration totale sous oxygene fait apparaitre des defauts de structure (desalumination ou amorphisation a courte distance) difficilement detectables par les techniques usuelles, comme la diffraction x. Enfin associee a la rmn de al-27, la rmn du xe-129 nous a permis de mettre en evidence non seulement le role des especes aluminium extra-reseau, mais aussi celui de certains atomes d'aluminium du reseau dans la formation du coke