thesis

Influence des proprietes acido-basiques de l'oxyde de rhenium supporte sur les performances catalytiques en metathese des olefines

Defense date:

Jan. 1, 1996

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Institution:

Paris 6

Disciplines:

Directors:

Abstract EN:

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Abstract FR:

L'objectif de ce travail est l'etude de l'influence des proprietes acido-basiques de l'oxyde de rhenium supporte sur alumine sur les performances catalytiques en metathese des olefines. L'ensemble des donnees de la litterature montre que l'environnement du site actif doit presenter des proprietes acides dont la nature n'est pas definie de facon precise et indiscutable a ce jour. En ce qui concerne l'etude des interactions reo#x - al#2o#3, nous avons montre que le perrhenate s'adsorbe sur l'alumine selon un processus electrostatique. L'adsorption du rhenium est favorisee aux ph acides, inferieurs a 4, et le rhenium adsorbe est en equilibre avec le rhenium en solution. Les resultats d'extraction a l'eau du rhenium sur le catalyseur re#2o#7/al#2o#3 calcine suggerent fortement que le compose de surface est un perrhenate d'aluminium. Les caracterisations de l'acidite de surface du catalyseur par spectroscopie infrarouge indiquent que l'acidite de lewis est indispensable pour l'initiation de la reaction de metathese. C'est la une nouvelle preuve du role de l'acidite de lewis exaltee par l'augmentation de la teneur en rhenium et l'augmentation de la temperature de calcination. Enfin, par adsorptionthermodesorption d'ammoniac, nous avons mis en evidence sur le catalyseur re#2o#7/al#2o#3 une bande caracteristique (autour de 1320 cm#-#1) de l'acidite de lewis du perrhenate d'aluminium. Ce resultat est une seconde indication de la presence de perrhenate d'aluminium a la surface du catalyseur re#2o#7/al#2o#3.