thesis

Relations entre l'acidité de zéolithes ZSM-5 substituées isomorphiquement par Al, Fe, Ga, B et leurs propriétés catalytiques dans les réactions de condensation

Defense date:

Jan. 1, 1998

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Institution:

Pau

Disciplines:

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Abstract FR:

Les varietes de compositions et de structures permettent de moduler les proprietes physico-chimiques des zeolithes. Celles-ci sont alors susceptibles d'etre utilisees dans le domaine de la catalyse acido-basique. Dans ce travail, nous tentons de mettre en evidence les relations liant la structure, la composition et l'acidite d'une serie de zeolithes zsm-5 (structure mfi) echangees par l'aluminium, le fer, le gallium et le bore, et leur activite (et selectivite) dans les reactions de condensation d'aldehydes (reaction de prins et reaction d'aldolisation). Malgre la simplicite apparente de composition des solides cristallins comme les zeolithes, l'etude de leur acidite necessite l'association de plusieurs techniques complementaires. Les differentes caracteristiques ont ete analysees en detail a l'aide de la resonance magnetique nucleaire, de la reduction a temperature programmee, de la microcalorimetrie et des spectroscopies infrarouge a transformee de fourier et de photoelectrons induits par rayonnement x. L'ensemble des donnees ainsi recueillies a permis d'eclairer et d'expliquer les proprietes catalytiques observees dans les reactions de condensation d'aldehydes en etablissant un certain nombre de correlations entre les caracteristiques physico-chimiques des solides et les resultats des tests catalytiques. Ces correlations ont mis en evidence les causes de l'activite et des diverses selectivites des catalyseurs et ont montre en particulier l'interet d'integrer des atomes de fer dans la structure des alumino-silicates.