Abstract FR:

Nous avons etudie la corrosion d'un bioxyde d'uranium par une eau souterraine synthetique afin de pouvoir apprehender le comportement des combustibles nucleaires dans l'hypothese d'un stockage direct. Pour cela, une installation de lixiviation originale a ete construite afin de controler les parametres intervenant dans l'oxydation-dissolution du bioxyde d'uranium et de conditionner le lixiviant (en particulier la temperature et la pression partielle de bioxyde de carbone). Une eau souterraine en equilibre avec l'encaissant geologique a ete reconstituee a partir de donnees acquises sur le terrain. L'influence de deux parametres a ete suivie: la pression partielle de bioxyde de carbone et le potentiel redox. Chaque experience s'est deroulee a quatre-vingt-seize degres sur une duree d'un mois et l'evolution des solutions et des solides a ete etudiee. Dans des conditions oxydantes, la concentration d'uranium en solution a ete controlee par un complexe de l'uranium six (un oxyde, un hydroxyde ou un carbonate). La possibilite d'un controle par un complexe de l'uranium quatre (tel que la coffinite, l'uraninite ou l'uraninite b) a ete confirmee dans le cas des lixiviations reductrices. Une interpretation originale des spectres de retrodiffusion rutherford a permis de decrire l'alteration des echantillons en une succession de couches de densites differentes. Un tres bon accord entre les analyses des solides et celles des solutions a ete obtenu dans les experiences se deroulant en conditions reductrices. Des lixiviations complementaires mettant en jeu des solutions contenant des isotopes stables (deuterium, oxygene dix-huit) ont mis en evidence la formation d'une couche hydratee et la contribution des joints de grains au phenomene de corrosion du bioxyde d'uranium. Les resultats de l'etude sur l'hydrogeochimie actuelle du gisement d'uranium d'oklo confirment le realisme des experiences que nous avons menees en laboratoire