Altération du verre de confinement de déchets type R7T7 en condition de stockage géologique
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
The Geological disposal is a possible option for safe and long term management of long lived and highly radioactive wastes. In order to predict the release of radionuclides in the environment, the comprehensive knowledge of glass dissolution rates as well as the properties of near- and far-field in which migration will occur is necessary. This thesis is aimed to describe the alteration of SON68 glass, inactive analog of French R7T7 glass, in contact with disposal materials: metallic iron and Callovo-Oxfordian argilite. Therefore, original experiments have been carried out on a laboratory scaled system involving “glass-iron-argilite” interactions. The transformations of chemistry and crystal-chemistry are investigated with multi-scale probing tools: SEM, TEM, XRD, XRF, EXAFS and Raman spectroscopies. In the same time, the glass alteration is modeled to obtain a source term in good agreement with the major phenomena observed in common experiments. As an end, geochemical models of iron and argilite transformations are also developed and set together in the transport-chemistry code HYTEC to simulate chemical reactions (iron corrosion, argilite evolution, and glass alteration). Simulations and comparison with experiments have improved the overall knowledge of the glass-iron-clay system.
Abstract FR:
Le stockage géologique profond est étudié dans le but de disposer d’une solution de gestion sûre et à long terme des déchets radioactifs de haute activité et vie longue. Afin de prédire de manière fiable le relâchement des radionucléides (RN) dans l’environnement, il est nécessaire de connaître précisément la vitesse à laquelle la matrice vitreuse s’altère et les propriétés de l’environnement dans lequel les RN vont diffuser et réagir : le champ proche du colis, c'est-à-dire les produits issus de la corrosion des enveloppes métalliques (PC) et les matériaux argileux transformés. Cette thèse s’intéresse à la description fine de l’altération du verre SON68, simulant inactif du verre R7T7, en contact avec les matériaux présents dans un stockage : le fer métal et l’argilite du Callovo-Oxfordien. Pour cela, des expériences originales mettant en œuvre un système « verre-fer-argilite » à l’échelle du laboratoire ont été réalisées. Les interactions verre-fer-argilite sont étudiées par des caractérisations multi-échelles de la physico-chimie des solides : MEB, MET, DRX, fluorescence X et spectroscopies EXAFS et Raman. Parallèlement à ces expériences, un modèle d’altération du verre est construit afin de disposer d’un terme source permettant de rendre compte des principaux mécanismes mis en jeu. Enfin, des modèles géochimiques des autres matériaux (fer et argilite) sont développés et mis en œuvre dans le code couplé chimie-transport HYTEC pour simuler les réactions observées lors de la corrosion des enveloppes métalliques et des transformations de l’argilite, améliorant ainsi la compréhension de l’évolution du système global verre-fer-argilite.