Tectons coordinants polyfonctionnels : Intervention d'espaceurs susceptibles de moduler l'auto-assemblage
Institution:
Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
Based on concepts of molecular tectonics, this work focusses on the design, synthesis and structural investigations of supramolecular architectures generated under self-assembly conditions. The formation of discrete as well as infinite metallo-organic architectures has been adressed using coordination bond as a non-covalent reversible interaction between molecular building blocks (tectons). Ligands studied herein possess recognisation sites conneted by a spacer which length and nature have been modulated. In the first part, ligands bearing benzonitrile moieties connected by polyethylene groups have been studied. Then, the relative strength of primary and secondary sites has been modulated by the position of the spacer on hydroxyquinoleine groups. Finally, introduction of carboxylic acids as additionnal sites able of both electrostatic and hydrogen bonding interactions has been investigated.
Abstract FR:
Cette thèse présente la conception, la synthèse et l'étude structurale d'architectures supramoléculaires conçues selon les concepts de la tectonique moléculaire. L'auto-assemblage entre des tectons moléculaires par des interactions non-covalentes et réversibles a privilégié la liaison de coordination entre des ligands porteurs de plusieurs sites de reconnaissance séparés par des espaceurs dont la nature et la longueur on été modulés. La première partie traite de l'étude de tectons organiques ayant deux groupements coordinants primaires (benzonitriles) reliés par un espaceur flexible (polyéthylène glycol) disposant ainsi de sites de coordination secondaires. Ensuite nous avons modulé la force d'interaction relative de ces différents sites en jouant sur la position de l'espaceur sur des hydroxyquinoléïnes. Enfin, nous avons utilisé des acides carboxyliques comme sites de reconnaissance, ceux-ci pouvant conduire à des interactions électrostatiques et de type liaison hydrogène.