Interfaces charge-matrice et propriétés de nanohybrides élastomères : vers l'élaboration de nanomatériaux multi-échelles et multi-fonctionnels
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This work reports on the properties of organic/inorganic nanohybrids elaborated from an elastomer matrix and minerals fillers such as sepiolite (natural fibrous clay) , silica or Maya blue. The pigment Maya is itself a nanohybrid with sepiolite as matrix incorporating indigo molecules in these cavities. Dispersing the sepiolite filled with organic molecules in different matrix allows elaborate multi-scales and multi-functional hybrid materials. The sepiolite is then both the matrix for the indigo molecules and the filler for the elastomer. For these nanohybrids, we characterized thermal, optical and mechanical properties. The tensile tests highlighted the significant improvement of the mechanical properties of the PHEA filled with sepiolite for relatively low load factors. The accent was set on the importance of the fillers dispersion within the matrix, leading to increase of the interface area and consequently the number of filler/matrix interactions. We thus clearly connected the results of mechanical tests to the improvement of the state of dispersion. The existence of interactions between the fillers and the matrix was undoubtedly established by various techniques of analysis. Molecular scale interactions between sepiolite-HEA were evidenced. Moreover we show that the HEA interacts as well with the surface SiOH as with the MgOH2 sites located inside the channels and tunnels of the sepiolite. It was thus shown that these two types of interactions are directly connected to the dispersion state and consequently to the final properties of the nanohybrids.
Abstract FR:
Ce travail de thèse concerne les propriétés de nanohybrides organique/inorganique, élaborés à partir d'une matrice élastomère et de nanocharges telles que la sépiolite (argile fibreuse naturelle), la silice ou le pigment bleu Maya, qui est lui-même un nanohybride composé d'indigo incorporé dans les cavités de la sépiolite. La possibilité de disperser la sépiolite chargée de molécules organiques dans différentes matrices ouvre la voie à l'élaboration de matériaux hybrides multi-échelles et multifonctionnels. La sépiolite est alors à la fois la matrice des molécules d'indigo et la charge de l'élastomère. Nous avons caractérisé certaines propriétés thermiques, optiques et mécaniques de ces nanohybrides. Les essais de traction ont mis en évidence l'amélioration notable des propriétés mécaniques du PHEA chargé de sépiolite pour des taux relativement faibles. L'accent a été mis sur l'importance de la dispersion des charges au sein de la matrice conduisant à une augmentation de l'aire d'interfaces et ainsi du nombre d'interactions charge/matrice. Nous avons ainsi clairement relié les résultats des essais mécaniques à l'amélioration de l'état de dispersion. L'existence d'interactions entre les charges et la matrice a été formellement établie par différentes techniques d'analyse. La caractérisation à l'échelle moléculaire de ces interactions a permis de déterminer que le HEA interagit aussi bien avec les SiOH de surface qu'avec les sites MgOH2 à l'intérieur des canaux et des tunnels de la sépiolite. Il a ainsi été montré que ces deux types d'interactions interviennent directement sur l'état de dispersion et par conséquent sur les propriétés finales des nanohybrides.