Sites de surface de l'oxyde de magnesium, de l'alumine et de la silice
Institution:
Paris 6Disciplines:
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Abstract FR:
Les sites de surface d'echantillons massifs d'oxyde de magnesium, d'alumine et de silice vitreuse ont ete caracterises par adsorption de molecules sondes (eau, methanol, acides formique et acetique). Les adsorbats ont ete analyses par spectroscopies de pertes d'energie d'electrons a haute resolution (hreels) et de photoelectrons (xps). Sur les surfaces alpha-al#2o#3(0001) et mgo(100), nous avons montre que des couches hydroxylees stables sont formees par adsorption dissociative de l'eau. Dans les deux cas, le deplacement chimique du niveau o 1s associe aux groupements hydroxyles formes a ete determine, ainsi que la frequence de la vibration d'elongation de la liaison o-h correspondante. Une diffusion hreels resonante de cette vibration d'elongation, propriete intrinseque des groupements oh, a ete mise en evidence pour les faibles energies d'impact. C'est grace a elle que les pics de pertes d'energie associes aux vibrations d'elongation des liaisons o-h ont pu etre distingues de ceux, tres intenses, dus aux phonons optiques. Sur mgo(100), un deplacement en frequence de ces vibrations d'elongation en fonction du recouvrement a ete observe. Ce phenomene est attribue, au moins pour une part, aux variations du champ de madelung interne a la couche hydroxylee. L'etude systematique de la reactivite chimique des trois surfaces deshydroxylees mgo(100), al#2o#3(0001) et sio#2 amorphe vis-a-vis de molecules sondes a permis de mettre en evidence le caractere basique de la surface d'oxyde de magnesium, compare au caractere plus acide des surfaces d'alumine et de silice. En conclusion, l'hydroxylation controlee de surfaces de cristaux d'oxydes a permis d'isoler des molecules de surface oh-substrat bien definies et de caracteriser separement les sites de bronsted et de lewis