thesis

Catalyseurs sélectifs pour la synthèse d'une coupe d'hydrocarbures liquides à partir du gaz de synthèse

Defense date:

Jan. 1, 1992

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Institution:

Poitiers

Disciplines:

Directors:

Abstract EN:

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Abstract FR:

Jusqu'a ce jour, l'un des problemes majeurs de la synthese fischer-tropsch est l'absence de selectivite en une coupe d'hydrocarbures liquides donnee. Au cours de ce travail, nous avons montre que la fonctionnalisation de la surface du support carbone par un traitement d'oxydation, confere au systeme co/c des proprietes catalytiques particulieres en conversion du gaz de synthese. De plus l'addition des promoteurs ce ou mn au cobalt supporte sur un carbone graphitique prealablement oxyde a l'acide nitrique, favorise la formation selective d'une coupe essence (47%) pour le premier promoteur, et d'une coupe diesel (43,5%) pour le second. Le catalyseur bifonctionnel (metal+acide) obtenu par l'association d'un catalyseur metallique co-la/c a une zeolithe hzsm5, permet la formation selective d'une coupe essence (60,3%) essentiellement constitue d'hydrocarbures aromatiques, dont le mecanisme de formation ferait intervenir entre autres reactions, l'oligomerisation d'olefines legeres. En effet, l'addition de ces olefines au gaz de synthese accroit la vitesse d'hydrocondensation du monoxyde de carbone sur les catalyseurs au cobalt. Cependant, lorsque ces catalyseurs sont deposes sur un support tres acide tel que la zeolithe hzf210, le craquage des hydrocarbures lourds devient preponderant et conduit a la formation selective d'hydrocarbures legers. La preparation de composes d'intercalation metal/graphite par des methodes classiques, etudiee a titre prospectif, conduit a des catalyseurs peu actifs et tres souvent peu selectifs en hydrocarbures. La taille et la localisation des particules de cobalt dans le graphie, ainsi que la presence de kcl mises en evidence par des caracterisations physiques des solides, sont certainement les facteurs responsables de ces proprietes particulieres. Neanmoins, l'optimisation de la preparation accroit sensiblement les performances catalytiques