thesis

Differentiation d'hydrocarbures aromatiques polycycliques isomeres par reactions ion-molecules, collisions dissociatives et reactives

Defense date:

Jan. 1, 1999

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Institution:

Paris 6

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Abstract FR:

Les hydrocarbures aromatiques polycycliques (haps) sont ubiquistes dans l'environnement. Ils peuvent etre soit d'origine anthropogenique soit d'origine naturelle. Ils sont consideres comme des polluants prioritaires du fait de leur activite mutagene et/ou cancerigene, ce qui a conduit les scientifiques a les etudier afin de comprendre leur provenance, leur evolution ainsi que leur reactivite chimique en phase gazeuse. La spectrometrie de masse est un outil analytique puissant, sensible, specifique et bien adapte a l'etude de l'aspect fondamental des reactions ion-molecule en phase gazeuse. Differentes techniques en spectrometrie de masse ont ete utilisees comme l'impact electronique, l'ionisation chimique positive avec differents gaz reactants ainsi que les collisions dissociatives (cid) et reactives (car). Ces techniques ont permis d'etudier le comportement des haps en phase gazeuse et principalement de differencier les isomeres existants surtout ceux qui presentent des proprietes mutagenes differentes. La reactivite des haps en phase gazeuse evolue suivant deux principaux chemins traites ici : - les processus dissociatifs ou unimoleculaires (fragmentation, isomerisation) qui vont nous permettre d'etudier les differents chemins de fragmentations propres aux haps, la distribution de l'energie interne des differents ions formes ainsi que la nature des ions adduits (covalente ou non covalente). - les processus associatifs ou bimoleculaires (reactions ion-molecule) qui vont nous eclairer sur les reactions de transfert et d'echange de proton chez les haps par le biais de la reactivite des molecules protonees et des ions adduits avec des reactifs nucleophiles tels que l'ammoniac et l'ammoniac deuterie.