Contribution à l'optimisation par ajout d'éthylènediamine de catalyseurs supportés à base de cobalt destinés à l'oxydation de composés organiques volatils
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Abstract EN:
In order to limit volatil organic compound (VOC), different treatments were developped. Catalytic oxydation is an interesting way since it allows a treatment at lower temperature and an orientation of the reaction. Amoung various transition metals , cobalt oxyde Co3O4 seems to be a very active phase for VOC's oxydation. However, in case of supported catalysts with hight cobalt contents, the use of synthesis' methods which are difficult to realize are necessary in order to minimize the formation of large particles, less active in catalysis. In this work, supported catalysts with hight cobalt content (5 weight %) were prepared by the traditional method (impregnatiooon in excess of volume). For different supports (ceria, titania, alumina and zirconia), addition of ethylenediamine during impregnation lead to a rise of cobalt species dispersion and therefore to an increase of the catalytic activity. In case of zirconia, the gain observed are most important due to the presence of cobalt species strongly dispersed and easier reducible. For Co/Zr samples, modifications of support (by yttrium addition) and precursor (ration en/Co = 1 ; 2 and 3) lead to an optimisation of synthesis' conditions and allow us to clear up the role of ethylenediamine. The good catalytic performances of the solid (Co-en1)/Zr were confirmed in oxydation reaction of different VOC. Moreover, this solid is proven more stable under reactional flow than the conventional catalyst prepared without ethylenediamine.
Abstract FR:
Afin de limiter l'émission de composés organiques volatils (COV), des traitements de type récupératif ou destructif ont été développés. L'oxydation par voie catalytique est intéressante puisqu'elle permet un traitement à température relativement basse et une orientation de la réaction. Parmis les différents métaux de transition, l'oxyde de cobalt Co3O4 d'avère être une phase très active dans l'oxydation des COV. Cependant, dans le cas de catalyseurs supportés à fortes teneurs en cobalt, des méthodes de synthèse difficiles à réaliser sont nécessaires afin de minimiser la formation de grosses particules, moins actives en catalyse. Au cours de ce travail, des catalyseurs supportés à forte teneur en cobalt (5% en masse) ont été mis au point en utilisant la méthode classique d'imprégnationen excès de volume. Pour différents supports (cérine, titane, alumine et zircone), l'ajout d'éthylènediamine dans la solution d'imprégnation se traduit par un accroissement de l'activité catalytique lié à l'augmentation de la dispersion des espèces de cobalt. Dans le cas de la zircone, le gain observé est le plus marquant du fait de la présence d'espèces de cobalt fortement dispersées et très réductibles. Pour le solide Co/Zr, l'étude de la modification du support (ajout d'yttrium) et du précurseur (rapport en/Co = 1 ; 2 et 3) permet d'optimiser les conditions de synthèse de ce catalyseur et aussi d'éclaircir le rôle de l'éthylènediamine. Les bonnes capacités catalytiques du solide (Co-en1)/Zr ont été confirmées lors de l'oxydation de différents COV. Ce solide s'est également avéré plus stable sous flux réactionnel qu'un catalyseur conventionnel préparé en l'abscence d'éthylènediamine.