Etude par spectroscopie infrarouge de l'adsorption de l'ozone sur differents oxydes metalliques
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Le but de ce travail est l'etude par spectroscopie infrarouge a basse temperature de l'adsorption de l'ozone sur la surface de divers oxydes metalliques. La determination des especes formees a ete precisee par des experiences mettant en oeuvre diverses varietes isotopiques #1#6#,#1#8o#3. On a cherche de plus a preciser le role des especes adsorbees dans le mecanisme de decomposition de l'ozone. Dans le premier chapitre les spectres de #1#6o#3, de #1#8o#3 et des diverses varietes #1#6#,#1#8o#3, enregistres dans l'oxygene liquide, ont ete etudies notamment dans la region des bandes de combinaison et harmoniques. L'adsorption de l'ozone sur silice conduit a la formation d'especes liees par liaison pontale hydrogene via un atome terminal de la molecule o#3. Le glissement (oh) observe, complete par des resultats sur d'autres oxydes metalliques (mfi, tio#2, beo, zro#2) indique que le pouvoir accepteur de proton de o#3 est proche de celui de co. Sur tio#2 (anatase) oxyde metallique acide, l'interaction a lieu sur les sites acides de lewis, l'ozone jouant le role de donneur d'electrons. Si ces sites sont forts, la decomposition de l'ozone est tres rapide. Sur cao, tres deshydroxyle, une interaction tres faible avec les groupements hydroxyles residuels montre la tres faible acidite de o#3. De plus, il y a formation d'especes de type ozonide o#-#3, mettant en jeu des sites basiques o#2#- tres forts. Des experiences de co-adsorption avec des molecules sondes (co, co#2, h#2o, py, ch#3cn) ont permis de preciser la nature des sites de surface impliques dans l'adsorption de l'ozone.