Abstract FR:

Les catalyseurs a base de cuivre, associe a la pyrochlore la#2zr#2o#7, sont actifs et selectifs en synthese du methanol a partir de co#2+h#2. L'optimisation de ces systemes catalytiques a demande la mise au point de preparations par des techniques de chimie douce et l'experience a montre que ce sont les catalyseurs prepares a partir d'un precipite d'oxalates ou de carbonates qui sont les plus performants. L'activite catalytique depend de la teneur en cuivre, de la composition de la pyrochlore et de la presence de promoteurs. L'ajout de zno en particulier est favorable car il ameliore a la fois le rendement et la selectivite en methanol. Les catalyseurs les plus resistants au vieillissement sont ceux qui se carbonatent le plus difficilement et, de ce point de vue, une surstoechiometrie en zirconium (dans le reseau pyrochlore) se revele tres favorable. Les differents resultats obtenus dans ce travail sont en accord avec un mecanisme reactionnel proposant l'espece formiate comme intermediaire cle dans la synthese du methanol a partir de co#2+h#2. Une correlation a pu etre etablie entre l'activite catalytique, la surface de cuivre accessible, mesuree par chimisorption de n#2o, et la quantite de formiates presente sur le catalyseur apres chimisorption de co#2 ou de methanol. Cette correlation est cependant limitee a des catalyseurs associant les memes elements et prepares par les memes techniques. Elle ne traduit pas, par exemple, l'effet promoteur de zno