thesis

Transformation chimique et structurale d’un constituant de brique en zéolite : application à l’élimination des contaminants métalliques dans le traitement des eaux

Defense date:

June 23, 2020

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Institution:

Lille

Disciplines:

Abstract EN:

In Central African Republic (CAR), potable water is not accessible to more than 70% of the total population despite important water resources in this country. This lack of potable water is further aggravated by the presence of soluble iron which leading to high turbidity and clogging with time. On this view, we have attempted to develop an adsorption process by using a local brick which contains metakaolinite. This mineral was generated through the dehydroxylation of kaolinite during the heating of local soils used for making brick. In order to activate this material, brick grains were treated with sodium hydroxide (0.6M and 0.8M). And in order to optimize the synthesis process, the chemical treatment was carried out at different reaction times and temperatures. The chemical, mineralogical and structural composition of synthesized compounds was determined by several techniques: X-ray diffraction; ICP-EAS, micro-Raman, MAS NMR and ESEM-EDS. These analyses revealed the formation of crystalline (cubic and spherical) structures identified as zeolites NaA and NaP. From batch and column experiments, the modified brick was employed successfully in the removal of metals (Cd2+, Co2+, Fe2+, Mn2+, Ni2+, Pb2+ et Zn2+) from aqueous solutions. Metal adsorption took place according to a pseudo-second order kinetics. And at the solid-water interface, the adsorption process occurred via an ions exchange at the brick surface followed by an intra-particle diffusion. Calculated thermodynamic data indicated that the adsorption mechanism was spontaneous (ΔG°<0), endothermic (ΔH°>0), and proceeded with a positive entropy (ΔS° >0). The detailed study of this adsorbent in column also permitted us to determine filtration parameters (service time, adsorption capacity, minimal height of the bed …) and to optimize column performances. Finally, the zeolitized brick could be used as a low-cost adsorbent to be implemented in rural zones.

Abstract FR:

En République Centrafricaine, 70% de la population ne dispose pas d’eau potable malgré des ressources importantes en eau. Cette précarité est accentuée par la présence de fer, principal polluant métallique des eaux souterraines en RCA. A cet effet, nous nous sommes intéressés à un procédé d'adsorption sur une brique locale contenant de la métakaolinite. Afin de transformer ce matériau en zéolite, les grains de brique sont traités avec de l'hydroxyde de sodium (0,6M et 0,8M). Afin d’optimiser le processus de synthèse, le traitement chimique a été effectué à différents temps de réaction et de température. La composition chimique, minéralogique et structurale des produits synthétisés a été déterminée par diffraction des rayons X, ICP-AES, ESEM/EDS et spectroscopies vibrationnelles (micro-Raman) et MAS RMN. Ces analyses ont révélé la formation de structures cristallines cubiques et sphériques identifiées comme zéolites NaA et NaP. La brique-zéolite obtenue a ensuite été utilisée pour étudier l’élimination en batch et en colonne des métaux tels que : Cd2+, Co2+, Fe2+, Mn2+, Ni2+, Pb2+ et Zn2+ dans l’eau. Les données d'adsorption obtenues ont été décrites en considérant les modèles d’isothermes de Freundlich, Langmuir, Weber et Morris et Dubinin-Radushkevich ainsi que des modèles mathématiques de Thomas et BDST. La cinétique d’adsorption suit le pseudo-deuxième ordre et le processus de sorption des métaux à l’interface solide-liquide se fait par échange ionique en surface suivi d’une diffusion intra particulaire. Les paramètres thermodynamiques calculés indiquent que le mécanisme d’adsorption est spontané (ΔG°<0), de nature endothermique (ΔH°>0), et avec un caractère aléatoire (ΔS°>0). L’étude détaillée de cet adsorbent en colonne a permis de déterminer les paramètres de filtration (temps de service, capacité d’adsorption, et hauteur minimale du lit adsorbant) et d’optimiser les performances de la colonne et sa capacité de régénération. Finalement, la brique-zéolite est un matériau qui pourrait être utilisé comme support adsorbant à faible coût en milieu rural.