thesis

Effet du soufre en catalyse trois voies de post-combustion automobile/ par Magali Prouzat

Defense date:

Jan. 1, 2000

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Institution:

Poitiers

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Les differents points etudies concernant les effets du soufre en catalyse trois-voies, sont l'influence du dioxyde de soufre sur l'activite des catalyseurs en oxydation du propene et du propane, la caracterisation par reduction a temperature programmee (rtp) sous hydrogene de catalyseurs sulfates et enfin, l'influence des sulfates sur la capacite de stockage d'oxygene (osc) de catalyseurs supportes sur alumine-cerine et cerine-zircone. L'activite du platine depose sur alumine, alumine-cerine ou cerine-zircone est exaltee en oxydation du propane en presence de so 2. Cet effet promoteur serait lie a l'apparition de nouveaux sites permettant l'adsorption dissociative du propane, etape limitante de la reaction d'oxydation. Ces nouveaux sites seraient les sulfates (ou so x) formes sur le platine et sur le support. Dans le cas des catalyseurs a base de palladium, seul le support cerine-zircone permet de promouvoir l'activite de ce metal en oxydation du propane. La caracterisation par rtp des catalyseurs a montre que le taux de sulfatation est superieur sur alumine-cerine comparee a la cerine-zircone. Sur pt/al 2o 3-ceo 2, le pic de reduction des sulfates est large (300-600\c) et correspond a la reduction de sulfates de cerium et d'aluminium. En revanche, deux pics apparaissent sur pt/ceo 2-zro 2 : l'un vers 200\c lie a la reduction des sulfates de cerium de surface, l'autre a 450\c correspondant a la reduction de sulfates de cur. En presence de propane, le controle de la composition du melange oxydant/reducteur a la stchiometrie permet de limiter la sulfatation du catalyseur. Le soufre stocke sur les catalyseurs inhibe les osc a basse temperature (300-400\c), cet effet augmentant avec le taux de sulfatation. En revanche, a 600\c,