thesis

Catalyseurs et mécanismes d'élimination des oxydes d'azote en milieu oxydant

Defense date:

Jan. 1, 1994

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Institution:

Montpellier 2

Disciplines:

Authors:

Abstract EN:

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Abstract FR:

Les gaz d'echappement de moteurs diesel contiennent, entre autres composes, des oxydes d'azote et du dioxyde de soufre, responsables notamment du phenomene des pluies acides. Dans le cadre de la depollution de ces gaz, des catalyseurs au cuivre supporte sur mesoporeux et sur zeolithes ont ete prepares par impregnation ou par echange. Apres calcination sous air, ces solides ont ete caracterises par spectrometrie d'emission plasma, diffraction de rayons x, adsorption et desorption d'azote a 77 k, reduction par h#2 en temperature programmee, desorption de no en temperature programmee et spectrometrie f. T. I. R. Apres adsorption de pyridine. Il s'avere que 2 especes cu(ii) coexistent: l'ion isole cu#2#+ et des aggregats de cuo. Leur proportion depend de la teneur en cuivre et de la nature du support. L'etude de la reduction catalytique selective de no par n-c#1#0h#2#2, en presence de o#2 suivie par spectrometrie de masse, montre que la reduction en n#2 intervient simultanement sur sites acides et sur sites cuivre. L'activite des sites protoniques est moins elevee et le mecanisme s'apparenterait a la nitration du decane. D'autre part, les ions cu#2#+ sont bien plus actifs que cuo. Sur mordenites echangees par na#+ et cu#2#+, la conversion de no est proportionnelle a la teneur en cu#2#+. De plus, l'activite des sites cu#2#+ semble peu dependante de la structure de la zeolithe: le role du support est donc de disperser au mieux les especes actives. Enfin, la reduction de cu(ii) sur catalyseurs zeolithiques, est correlee a la temperature de reduction de no a conversion fixe, coherent avec l'existence d'une etape denox