Abstract FR:

Le plutonium issu des reacteurs nucleaires a eau sous pression est partiellement integre dans le cycle du combustible sous forme de combustible mixte (u,pu)o 2 (mox). Le retraitement de ces oxydes dans les usines actuelles impose de les dissoudre dans l'acide nitrique. La difficulte principale de cette etude reside dans le fait que la dissolution est un phenomene dependant a la fois des caracteristiques de la solution d'attaque mais aussi des proprietes structurales de la pastille, elles memes influencees par le procede de fabrication du materiau. Apres une presentation des donnees cinetiques et thermodynamiques de la dissolution des oxydes mixtes en milieu nitrique, les parametres influencant la dissolution ont ete recensees. Le concept de la separation des variables a permis de decrire ce processus en etudiant independamment le role des parametres chimiques de la solution d'attaque et les parametres geometriques du materiau. La premiere partie de l'etude a permis d'estimer l'influence des parametres chimiques de la solution nitrique (concentrations des especes en solution, acidite, temperature) sur la dissolution et de mettre en evidence le role de l'etape de protonation de la surface de l'oxyde. La seconde partie de ce travail concerne l'etude de l'evolution de la surface de materiaux a heterogeneites plutoniferes controlees. Les resultats experimentaux montrent un phenomene d'erosion de surface de la pastille accompagne d'une fragilisation par creusement suivi de la mise en solution de fragments par sub-millimetriques. Un modele de cinetique heterogene issu de l'etude des systemes a l'interface solide-gaz a ete applique a la dissolution de pastilles de combustible. Un mecanisme a alors ete propose, base sur la dissolution en surface de l'oxyde ainsi que dans le volume par la creation de failles. Cette deuxieme voie differe suivant la microstructure et la tenue mecanique de la pastille.