Abstract FR:

Les agregats de metaux nobles presentent des proprietes optiques specifiques, caracterisees par l'oscillation collective des electrons de conduction, ou resonance de plasmon de surface, sous l'effet de la lumiere incidente. Ses proprietes dependent de la taille des particules. Le but de cette these est la mise en evidence experimentale et l'interpretation de cette dependance. Dans un premier temps, nous presentons les techniques actuelles d'elaboration de materiaux constitues d'agregats metalliques noyes en matrice transparente. Ensuite, les notions theoriques de base et les modeles phenomenologiques devolus a l'interpretation de la reponse optique de nanoparticules sont introduits. Dans le chapitre 2, nous presentons notre technique d'elaboration, consistant a deposer simultanement sur un substrat les agregats (produits par vaporisation laser) et la matrice. Nous examinons ensuite les resultats des diverses techniques de caracterisation (alpha-step, rbs, met, diffraction et diffusion de rayons x) que nous avons mises en uvre pour determiner l'epaisseur, la composition et la morphologie des couches minces. Le chapitre 3 est consacre a l'etude experimentale de la reponse optique de ces materiaux, par des mesures en ellipsometrie (determination des indices optiques) et en spectrometrie d'absorption. Les effets de taille sont mis en evidence, ainsi que la difference de comportement entre les agregats d'or et d'argent. Les modeles presentes au chapitre 1 sont testes. Dans le chapitre 4, les effets de taille sont interpretes a la lumiere de calculs quantiques dans le formalisme de la tdlda, mettant en evidence l'influence des electrons de cur, de la matrice et de sa porosite sur la resonance de plasmon de surface. Enfin, le dernier chapitre est consacre a l'etude du couplage plasmon-phonon, du point de vue energetique (experiences de spectroscopie raman basse frequence) et dynamique (experiences de spectroscopie laser pompe-sonde en regime femtoseconde).