thesis

Synthèse et caractérisation de solides acides à base de matériaux lamellaires ou mésoporeux

Defense date:

Jan. 1, 1995

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Institution:

Lyon 1

Disciplines:

Directors:

Abstract EN:

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Abstract FR:

La recherche de catalyseurs heterogenes susceptibles de remplacer les acides liquides dans l'alkylation isobutane/butene nous a conduit a construire des materiaux plus acides et presentant une porosite plus ouverte que les zeolithes. Differents materiaux ont ete synthetises par intercalation d'especes acides dans des materiaux lamellaires ou mesoporeux. La force des sites acites a ete evaluee par l'activite catalytique de ces solides dans deux reactions tests: la desydratation du methanol en dimethylether a 453k qui est generalement utilisee pour caracteriser des sites de force moderee, et l'isomerisation du n-butane a 473k qui caracterise les sites acides forts. Les anions du type xm#1#2o#4#0#n#- avec n = 5, 6 et 7 intercales dans une argile anionique znal-(no#3) n'ont pas montre de proprietes acides en raison de l'echange parfait avec les ions nitrates. L'echange des cations des montmorillonites par des macrocations a base de zirconium ou d'aluminium a conduit a une augmentation de leur acidite mais la force des sites acides reste moderee. L'insertion de ces memes macrocations dans des zeolithes de type mcm-41 n'a augmente que faiblement leur acidite. L'utilisation de differents materiaux pour supporter les heteropolyacides h#3pw#1#2o#4#0 et h#4siw#1#2o#4#0 a montre l'importance de la mesoporosite pour pieger les heteropolyacides, conferant ainsi aux materiaux a base de silice hexagonale mesoporeuse (hms) ou de montmorillonite activee les meilleures proprietes acides. Pour la reaction d'isomerisation de n-butane, les meilleures performances (activite, selectivite et stabilite) ont ete obtenues avec h#3pw#1#2o#4#0 supporte sur la silice hms ce qui fait de ce solide un catalyseur de choix pour la reaction d'alkylation isobutane/butene